German Title: Quantenchemische Modellierung von Oberflächenreaktionen in Speicherkatalysatoren

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Abstract

Pollutant reduction of internal combustion engines plays an essential role in automotive industry research and development. Exhaust-gas after-treatment using catalytic converters is of key importance to this goal. Storage catalytic converters based on barium oxide are a technology with promising potential to meet current and future emission standards for nitric oxides (NOx) abatement of lean-burning gasoline and Diesel engines. The aim of this work was to develop elementary reaction steps and determine kinetic parameters for the NOx storage reaction mechanism by means of density functional theory (DFT). DFT has proven a powerful tool in investigating microscopic aspects of heterogeneous reactions. Electronic structure calculations were performed for adsorption of different molecules on two surfaces relevant in automotive exhaust gas purification: barium oxide and platinum.

Translation of abstract (English)

Die Reduktion der Schadstoffemissionen von Verbrennungsmotoren spielt eine herausragende Rolle in der Forschung der Automobilbranche. Eine wichtige Rolle spielt dabei die Abgasnachbehandlung mittels Katalysatoren. Bariumoxid-basierte Stickoxid-(NOx)- Speicherkatalysatoren sind eine vielversprechende Technologie zum Erreichen aktueller und zukünftiger Emissionsziele von mager-verbrennenden Otto- und Dieselmotoren. Ziel dieser Arbeit ist es, elementare Reaktionsschritte für den NOx-Speichermechanismus und deren kinetische Parameter mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT) zu bestimmen. die DFT hat sich als leistungsfähiges Werkzeug für die Untersuchung mikroskopischer Aspekte heterogener Reaktionen erwiesen. Berechnungen elektronischer Strukturen wurden für die Adsorption verschiedener Moleküle auf zwei für die Autoabgasreinigung relevanten Oberflächen - Bariumoxid und Platin - durchgeführt.