Directly to content
  1. Publishing |
  2. Search |
  3. Browse |
  4. Recent items rss |
  5. Open Access |
  6. Jur. Issues |
  7. DeutschClear Cookie - decide language by browser settings

Modellierung des troposphärischen Ozonabbaus im arktischen Frühling

Herrmann, Maximilian Michael

English Title: Modelling of the tropospheric ozone depletion in the arctic spring

[img]
Preview
PDF, German - main document
Download (91MB) | Terms of use

Citation of documents: Please do not cite the URL that is displayed in your browser location input, instead use the DOI, URN or the persistent URL below, as we can guarantee their long-time accessibility.

Abstract

Ozon ist als starkes Oxidationsmittel ein wichtiges Spurengas in der Atmosphäre. In der arktischen Troposphäre liegt die Hintergrundkonzentration von Ozon bei etwa 30-50 nmol/mol. Das Ozon wird hauptsächlich durch photochemische Reaktionen von Stickoxiden und flüchtigen organischen Verbindungen gebildet oder aus niedrigeren Breiten in die Arktis transportiert. Im polaren Frühling werden regelmäßig troposphärische Ozonzerstörungsereignisse (Ozone Depletion Event, kurz ODE) beobachtet. Während eines ODE reduziert sich das Mischungsverhältnis von Ozon in der planetaren Grenzschicht innerhalb von Stunden bis Tagen von der Hintergrundkonzentration auf Werte von nahezu Null. Gleichzeitig werden ansteigende Konzentrationen von gasförmigen Halogenen, insbesondere Brom, beobachtet, welches aus Meersalz im Aerosol, Schnee oder Eis freigesetzt wird. Ein möglicher Emissionsmechanismus ist die autokatalytische "Bromexplosion". Da im Rahmen eines ODE das Oxidationspotential der Atmosphäre und die chemischen Prozesse von Ozon, organischen Gasen und Quecksilber stark verändert werden, besteht Interesse an der Untersuchung von ODEs.

Mit dem eindimensionalen, chemischen Transportmodell KINAL-T wird das Auftreten von oszillierenden ODEs untersucht. Nach dem Abbruch eines ODE ist das Mischungsverhältnis von Ozon auf nahezu Null gesunken, was zu einer Umwandlung von reaktivem Brom zu chemisch trägem Bromid führt. Ozon kann sich dann photochemisch oder durch Transportprozesse erneuern, was zu einer weiteren Bromexplosion und ODE führen kann. Um dies zu modellieren und in einer umfassenden Parameterstudie zu untersuchen, wird das Computermodell optimiert und unter anderem um komplexe Aerosolchemie erweitert. Es werden Oszillationsperioden von mindestens fünf Tagen für photochemisch erneuertes Ozon und von mindestens 30 Tagen für Ozonerneuerung durch vertikalen Transport aus der freien Troposphäre gefunden. Eine wichtige Voraussetzung für oszillierende ODEs ist nach den Ergebnissen dieser Arbeit eine ausreichend starke Inversionsschicht, die den Austausch der Luft zwischen der Grenzschicht und freien Troposphäre minimiert. In einer Parameterstudie wird die Abhängigkeit der Oszillationsperiode von der Stickoxidkonzentration, Stärke der Inversionsschicht, Lufttemperatur, Aerosoldichte und Sonneneinstrahlung untersucht und diskutiert.

Mit dem dreidimensionalen, regionalen Modell WRF-Chem werden Chemie und Transport in einem den Großteil der Arktis umfassenden Gebiet untersucht. Das Ziel ist eine möglichst genaue Vorhersage der Ozon- und Bromchemie im Frühjahr 2009, für das viele Messdaten zum Vergleich vorliegt. Hierzu wird ein bestehender Chemiemechanismus um Halogenchemie und Bromemissionsmechanismen erweitert, außerdem wird die Einspeisung von Daten zur Unterscheidung des Alters des Meereises ermöglicht. In einer Parameterstudie werden verschiedene Emissionsmechanismen getestet und mit GOME-2 Satellitendaten sowie Daten an zwei Messstationen verglichen. Die vom Modell gefundenen Strukturen sind mit den Messdaten konsistent. Eine Erhöhung der Emissionsstärke verbessert die Simulationsergebnisse, zudem verbessert die Annahmen einer Bromfreisetzung durch von Ozon oxidiertes Bromid die Simulation der Auslösung der Bromexplosion. Meterologische Relaxation ist zur korrekten Vorhersage der ODEs über die dreimonatige Simulationszeit nötig. Es stellte sich heraus, dass ohne den Halogenchemiemechanismus keine korrekte Vorhersage der arktischen Chemie im Frühling möglich ist.

Translation of abstract (English)

Ozone is an important trace gas in the atmosphere due to its high oxidation potential. In the arctic troposphere, there is a background concentration of ozone of approximately 30-50 nmol/mol mainly due to photochemical reactions involving nitrogen oxides and volatile organic compounds and due to transportation from lower latitudes to the arctic. In polar spring, tropospheric ozone depletion events (ODEs) are regularly observed. During an ODE, the mixing ratio of ozone in the planetary boundary layer reduces from the background value to near zero on the order of hours to days. At the same time, a surge of the concentrations of gaseous halogens, especially bromine, is observed, which is released from seasalt stored in aerosols, the snow or sea ice. A possible emission mechanism is the autocatalytic "bromine explosion". Since the oxidation potential of the atmosphere and the chemical processes involving ozone, organic gases and mercury are strongly changed during an ODE, there is interest in the study of ODEs. Using the one-dimensional chemical transport model KINAL-T, the potential of ODEs to oscillate is investigated. After a termination of an ODE, the ozone is mostly destroyed, which causes a conversion of reactive bromine to the chemically inert bromide. Ozone then may be replenished photochemically or due to transport, which can cause a further bromine explosion and thus ODE. In order to model this and conduct an extensive parameter study, the computer model is optimized and extended by e.g. complex aerosol chemistry. Oscillation periods of at least five days are found for photochemically replenished ozone and at least 30 days for ozone replenished due to vertical transport from the free troposphere. According to this work, an important condition for oscillating ODEs is found to be a strong inversion layer, so that the exchange of air between the boundary layer and free tropopshere is minimized. In a parameter study, the dependence of the oscillation period on the nitrogen oxides concentration, strength of the inversion layer, air temperature, aerosl density, and solar radiation is studied and discussed.

Using the three-dimensional, regional model WRF-Chem, a region covering most of the Arctic is studied. The objective is a as precise as possible prediction of the ozone and halogen chemistry in the spring of 2009, for which many measurements are available. For this purpose, an existing chemistry mechanism is extended by halogen chemistry and bromine emission scheme, additionally the usage of sea ice type data is made possible. In a parameter study, different emission mechanisms are tested and compared with GOME-2 satellite data as well as with data at two measurement sites. Important structures are found by the model. An enhancement of the emission strength improves the simulation results, also assuming a direct emission of bromine due to ozone oxidation of bromide enhances the simulation of the start of the bromine explosion. Meteorological nudging is found to be essential for a correct prediction of ODEs for a simulation period of three months. The halogen mechanism is found to be necessary in order to correctly predict the arctic chemistry during spring.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Gutheil, Prof. Dr. Eva
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 22 January 2021
Date Deposited: 08 Jun 2021 09:00
Date: 2021
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Dekanat der Fakultät für Chemie und Geowissenschaften
Service facilities > Interdisciplinary Center for Scientific Computing
Subjects: 004 Data processing Computer science
500 Natural sciences and mathematics
530 Physics
540 Chemistry and allied sciences
About | FAQ | Contact | Imprint |
OA-LogoDINI certificate 2013Logo der Open-Archives-Initiative