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Abstract

Imaging of atmospheric trace gases in the UV and visible wavelength range provides insights into the spatial distribution of physical and chemical processes in the atmosphere. This is of particular advantage when observing fast-emitting point sources such as volcanoes. For this purpose, instruments are required that do not only combine a high spatio-temporal resolution with a high trace gas selectivity, but that are also robust and compact enough to be used in field measurements. In this thesis, a prototype imaging instrument for formaldehyde (HCHO) and bromine oxide (BrO) based on Fabry-Perot interferometer correlation spectroscopy in the UV wavelength range is presented. The technique makes use of the periodic transmission spectrum of a Fabry-Perot-Interferometer and its correlation with the approximately periodic narrowband absorption structures of the target trace gas. This approach combines a high spatio-temporal resolution and a high spectral selectivity. The feasibility of the technique is examined in a model study yielding instrument sensitivities of kHCHO = 1.82 x 10^-20 cm²/molec and kBrO = 5.29 x 10^-18 cm²/molec for HCHO and BrO, respectively. Furthermore, instrument characterization and testing in the laboratory shows good agreement between model and measurement. Finally, first field studies with the prototype instrument reveals a detection limit for BrO of 1 x 10^14 molec/cm² for a spatial resolution of 50 x 50 pixels and a temporal resolution of 10s. This should be suficient to investigate BrO gradients in volcanic plumes with high halogen content and contribute to understanding the volcanic plume chemistry.

Translation of abstract (German)

Zeitlich hoch aufgelöste, bildgebende Messungen von atmosphärischen Spurengasen liefert Einblicke in physikalische und chemische Prozesse in der Atmosphäre. Instrumente die für diesen Zweck entworfen sind, kombinieren idealerweise eine hohe räumliche und zeitliche Auflösung mit einer hohen Selektivität für das jeweilige Spurengas. Zusätzlich sollten die Instrumente kompakt und robust gebaut sein, um einen Betrieb im Feld zu gewährleisten. In dieser Arbeit wird ein Prototyp eines bildgebenden Messinstrumentes für Formaldehyd (HCHO) und Bromoxid (BrO), basierend auf Fabry-Perot-Interferometer-Korrelations-Spektroskopie im UV Wellenlängenbereich, präsentiert. Diese Technik beruht auf dem periodischen Transmissionsspektrum eines Fabry-Perot-Interferometers und seiner Korrelation mit den nahezu periodischen schmalbandigen Absorptionsstrukturen des zu untersuchenden Spurengases. Durch diesen Ansatz wird hohe räumliche und zeitliche Auflosung mit hoher Selektivität erreicht. Die Anwendbarkeit der Messtechnik wird in einer Modellstudie untersucht. Diese liefert die folgenden Instrumentensensitivitäten kHCHO = 1.82 x 10^-20 cm²/molec und kBrO = 5.29 x 10^-18 cm²/molec für HCHO und BrO. Zusätzlich ist der Instrumentenprototyp im Labor charakterisiert und getestet, wo eine gute Übereinstimmung zwischen Model und Messung gezeigt wird. Zuletzt konnte aus ersten Feldmessungen eine Nachweisgrenze für BrO von 1 x 10^14 molec/cm² für eine räumliche Auflösung von 50 x 50 Pixel und eine zeitliche Auflösung von 10s bestimmt werden. Dies sollte ausreichen um BrO Gradienten in Vulkanfahnen mit hohem Gehalt an Halogenen zu beobachten und damit einen Beitrag zum Verständnis der Chemie von Vulkanfahnen zu leisten.