German Title: Energie- und Ladungstransfer in Dimeren und Trimeren aus Xenon

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Abstract

The goal of this thesis is the investigation of decay processes in innershell ionised xenon dimers and trimers. To this end, the small clusters were ionised using 100 eV photons from a Free-Electron Laser and the momenta of the created ion fragments and electrons were measured using the Reaction Microscope at FLASH2. Employing an XUV/XUV pump-probe scheme, the timescale to distribute energy or charge throughout the cluster following local excitation was determined to below (186+-6) fs for dimers decaying into Xe^{1+} / Xe^{2+} and (84+-13) fs for trimers decaying into Xe^{1+}/Xe^{1+}/Xe^{1+}. The kinetic energy distributions yield clear evidence that Xe_2^{2+} decays by a slow CT process after bond contraction and Xe_3^{2+*} decays by ETMD(3) before the nuclei can move. Furthermore, we see signatures of frustrated ionisation in Xe_2 dimers.

Translation of abstract (German)

Das Ziel dieser Dissertation ist die Untersuchung von Zerfallsprozessen von Xenon Dimeren und Trimeren, die in der 4d Schale ionisiert wurden. Dazu wurden kleine Cluster mit Hilfe von 100 eV Photonen eines Freie-Elektronen-Lasers ionisiert und die Impulse der entstehenden Ionen und Elektronen mit dem Reaktionsmikroskop an FLASH2 gemessen. Durch die Anwendung eines Pump-Probe Messverfahrens konnte die Zeitkonstante für die Verteilung von Ladung beziehungsweise Energie im Cluster nach der anfänglichen lokalen Anregung bestimmt werden. Die Rate wurde mit einer oberen Grenzen von (186+-6) fs für Dimere, welche in Xe^{1+} / Xe^{2+} zerfallen, und (84+-13) fs für Trimere, welche in Xe^{1+}/Xe^{1+}/Xe^{1+} zerfallen, bestimmt. Die Verteilung der kinetischen Energie der Ionen weist eindeutige Kennzeichen dafür auf, dass Xe_2^{2+}-Dimere über einen langsamen Ladungstransfer zerfallen, nachdem sich ihre Bindung zusammengezogen hat. Für Trimere deutet die Verteilung der kinetischen Energie darauf hin, dass ein durch Elektronentransfer induzierter korrelierter Zerfall (ETMD(3)) stattfindet, bevor sich die Atomkerne bewegen können. Des Weiteren ist die Signatur von frustrierter Ionisation in der Energieverteilung der zerfallenen Xe_2 Dimeren zu sehen.