German Title: Bewertung der fossilen CO2-Emissionen in Europa: Wie zuverlässig unterstützen die ICOS-14CO2- und CO-Beobachtungen atmosphärische Inversionen?

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Abstract

Accurate quantification of country-scale fossil fuel CO2 (ffCO2) emissions is essential for monitoring efforts to mitigate climate change. This thesis employs the regional isotope budget approach (RIBA) to calculate ffCO2 observations based on flask, CO, and integral samples, and assesses their constraint on top-down fossil emission estimates within a Bayesian inversion framework. Flasks provide a limited number of precise hour-long observations, CO-based estimates are less precise but recorded every minute, and integral samples yield reliable two-week averages. The coverage of currently available 14CO2 data from the Integrated Carbon Observation System (ICOS) infrastructure mainly includes Germany and nearby regions. When comparing to the emission inventories by the Global Carbon Project (GCP) and the Emissions Database for Global Atmospheric Research (EDGAR), corresponding winter emissions estimated from the atmospheric data differ by 0–4% from GCP but by 10–14% from EDGAR, reducing the discrepancy between the GCP and EDGAR inventories from 21% to about half. Incorporating ffCO2 observations decreases the GCP inventory uncertainty by 30% in the Germany+ domain. Uncertainty analysis indicates that biases in 14CO2 background are critical for the RIBA. A background bias of 2‰ results in estimated flux variations of 20%. Since integral-based samples have lower requirements for hourly-specific model transport, they are found to be the most suitable proxy for constraining trends and seasonal fossil fuel emissions. They effectively track trends and align with realistic expectations derived from bottom-up inventories. Flask-based estimates perform equally well if sampled more frequently than weekly, but demand more analytical resources. CO-based estimates are found to be less suitable due to their additional dependence on CO background estimates and unmodeled air chemistry. The two main recommendations for ICOS to monitor country-scale fossil emissions and their trends are: (a) diversifying European 14CO2 background observations to reduce bias risk, and (b) prioritizing integral 14CO2 sampling.

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Eine genaue Quantifizierung der fossilen CO2-Emissionen (ffCO2) auf Länderebene ist für die Überwachung der Bemühungen zur Eindämmung des Klimawandels entscheidend. Diese Arbeit verwendet den regionalen Isotopenhaushaltsansatz (RIBA), um ffCO2 Beobachtungen auf der Grundlage von Flask-, CO- und Integralproben zu berechnen, und bewertet deren Auswirkungen auf Top-down-Schätzungen fossiler Emissionen innerhalb eines Bayes'schen Inversionssystems. Flasks liefern eine begrenzte Anzahl präziser eine Stunde langer Beobachtungen, CO-basierte Schätzungen sind weniger präzise, werden jedoch minütlich aufgezeichnet, und Integralproben liefern zuverlässige Zwei-Wochen-Durchschnittswerte. Die Abdeckung der 14CO2 Daten aus der Infrastruktur des Integrated Carbon Observation System (ICOS) umfasst hauptsächlich Deutschland und benachbarte Regionen. Beim Vergleich zu den Emissionsinventaren des Global Carbon Project (GCP) und der Emissions Database for Global Atmospheric Research (EDGAR) weichen die entsprechenden Winteremissionen, die aus den 14CO2 Daten abgeleitet wurden, um 0–4% vom GCP, aber um 10–14% von EDGAR ab, wodurch die Diskrepanz zwischen den GCP- und EDGAR-Inventaren von 21% auf etwa die Hälfte reduziert wird. Durch die Einbeziehung von ffCO2 Beobachtungen wird die Unsicherheit des GCP-Inventars im Bereich Deutschland+ um 30% verringert. Die Unsicherheitsanalyse zeigt, dass Bias in den 14CO2 Hintergrundwerten für RIBA von entscheidender Bedeutung sind. Ein Hintergrund-Bias von 2‰ führt zu abgeleiteten Flussvariationen von 20%. Da integralbasierte Proben geringere Anforderungen an den stundenspezifischen Modelltransport stellen, erweisen sie sich als der am besten geeignete Proxy für die Ermittlung von ffCO2. Sie verfolgen Trends effektiv und stimmen mit realistischen Erwartungen überein, die aus Bottom-up-Inventaren abgeleitet wurden. Flask-basierte Schätzungen funktionieren bei einer häufigeren Probenahme als wöchentlich ebenso gut, erfordern jedoch mehr analytische Ressourcen. CO-basierte Schätzungen sind aufgrund ihrer zusätzlichen Abhängigkeit von CO-Hintergrundschätzungen und nicht modellierter Luftchemie weniger geeignet. Die beiden wichtigsten Empfehlungen für ICOS zur Überwachung der fossilen Emissionen und ihrer Trends auf Länderebene lauten: (a) Diversifizierung der europäischen 14CO2 Hintergrundbeobachtungen zur Verringerung des Bias-Risikos und (b) Priorisierung der Integralprobenahme von 14CO2.