German Title: Untersuchungen von Vulkangasemissionen mit Multiaxialer Differentieller Absorptionsspektroskopie

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Abstract

The chemistry of volcanic plumes can give insights into volcanic processes, which could help with improving the forecast of volcanic eruptions and is also of atmospheric relevance as the volcanic source of aerosols and trace gases can have a significant climatic impact. Although both are very important aspects, the chemical processes in volcanic plumes are inadequately understood. In this thesis, measurements by ground based Mini-MAX DOAS systems were carried out to study gas emissions from eight volcanoes. Bromine monoxide (BrO), chlorine monoxide (ClO), chlorine dioxide (OClO), formaldehyde (HCHO) and sulphur dioxide (SO2) abundances were measured. A global volcanic BrO flux of 1.2 - 13 Gg/y was determined. The study was focused on the measurements of BrO and SO2. The ratio between both trace gases was investigated at di®erent volcanic sites, as well as the dependence on the distance to the source and the volcanic activity. Additional attempts were made to distinguish the di®erent summit craters of Mt. Etna. No BrO was detected in proximity of the active vents of the volcanoes. An experimental study of the increase of the BrO/SO2 ratio with the aging plume was also conducted. ClO and OClO were measured in a volcanic plume for the first time. In contrast to BrO, ClO was detected near the volcanic source, and the distance dependency of ClO/SO2 ratio did not exhibit the increase found for the BrO/SO2 ratio. The miniaturized instrument developed in this thesis made possible to determine an SO2 flux (2.2 t/d) for the remote volcano Ollague. The length of the average light path through a volcanic plume and the problems of determining it was discussed. A comparison between an SO2 flux calculation assuming no scattering due to the volcanic plume and an SO2 flux estimating the enhancement of light path by scattering in the plume illustrate the present uncertainty.

Translation of abstract (German)

Die Chemie in Vulkanfahnen kann Einblicke in vulkanische Prozesses geben, welche die Vorhersage von Vulkanausbrüchen verbessern könnten. Als Quelle für Aerosole und Spurengase haben Vulkane ausserdem atmosphärische Relevanz und kÄonnen signifikant das Klima beeinflussen. Obwohl beide Aspekte von grosser Wichtigkeit sind, ist die Chemie in Vulkanfahnen bisher unzureichend untersucht. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Messungen mit Mini-MAX-DOAS Instrumenten an acht Vulkanen durchgeführt. Brommonoxid (BrO), Chlormonoxid (ClO), Chlordioxid (OClO), Formaldehyde (HCHO) und Schwefeldioxid (SO2) Flüsse wurden bestimmt. Für BrO wurde ein globaler vulkanischer Fluss von 1.2-13 Gg/y berechnet. Der Fokus der Arbeit lag auf Messungen von BrO und SO2. Das Verhältnis dieser beiden Spurengase wurde bezüglich verschiedener Vulkane, in Abhängigkeit vom Abstand zur Emissionsquelle und der Vulkanaktivität untersucht. Am Ätna konnten die verschiedenen Fahnen der aktiven Krater anhand ihrer unterschiedlichen Gaszusammensetzungen unterschieden werden. In unmittelbarer Kraternähe wurde kein BrO identifiziert. Experimentelle Studien des BrO/SO2 Verhältnisses zeigten einen Anstieg mit steigender Distanz zur Quelle. ClO and OClO konnten zum ersten Mal als weitere reaktive Halogenspezies, neben BrO, in Vulkanfahnen identifiziert werden. Starke ClO Absorptionsstrukturen konnten schon in unmittelbarer KraternÄahe beobachtet werden, aber nicht der beim BrO beobachtete Anstieg im Verhältnis zu SO2 mit steigender Entfernung. Durch das in dieser Doktorarbeit neu entwickelte Mini-MAX-DOAS Instrument war es auch möglich für den Ollague Vulkan in Bolivien erstmals einen SO2 Fluss zu bestimmen (2.2 t/d). Das weiteren wurde versucht erste Abschätzungen zur Lichtwegslänge in Vulkanfahnen durchzuführen, die die Unsicherheiten heutiger Auswerte- und Messtechniken deutlich machen.