English Title: Surface enhanced infrared spectroscopy using gold nanoantennas

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Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektrochemisch präparierte Gold-Nanodrähte und lithographisch hergestellte Gold-Nanostreifen mit Durchmessern von ungefähr 100nm an der Synchrotronstrahlungsquelle ANKA im Forschungszentrum Karlsruhe hinsichtlich ihrer infrarot optischen Eigenschaften untersucht. Unabhängig vom Durchmesser derNanoantennen und deren kristalliner Qualität wurden antennenartige Plasmonenresonanzengefunden, deren spektrale Eigenschaften von der Antennenlänge dominiert werden. Ein erhöhter Fernfeld-Extinktionsquerschnitt von Nanoantennen weist auf ihre Fähigkeit hin, elektromagnetische Strahlung auf ein nanoskaliges Volumen zu konzentrieren, ein Effekt, den wir uns bei der oberflächenverstärkten IR-Spektroskopie (SEIRS) zu Nutze machen. Zur Demonstration der SEIRS wird eine Oktadekanthiol- (ODT) Monolage auf Gold-Nanoantennen adsorbiert. Abhängig von der Resonanzfrequenz im Verhältnis zu der Adsorbatschwingung (2855 Wellenzahlen und 2927 Wellenzahlen) können Verstärkungsfaktoren bis zu 500 000 erzielt werden, welche die Spektroskopie von weniger als 100 Attogramm ODT ermöglicht. Im Vergleich zu herkömmlichen oberflächenverstärkten Infrarot Absorptions-Techniken eine um zwei Größenordnungen höhere Verstärkung. Resultate aus elektromagnetischen Streusimulationen (boundary element method) verifizieren die experimentell beobachteten asymmetrischen Linienformen der Adsorbatschwingungen, welche durch die Wechselwirkung von plasmonischer und molekularer Anregungen zu Stande kommen. Ein Nachweis, dass die Wechselwirkung elektromagnetischer Natur ist.

Translation of abstract (English)

Within the framework of this thesis electrochemically grown gold nanowires and lithographically produced gold nanostripes with diameters of about 100nm were investigated using synchrotron infrared radiation at ANKA at the Forschungzentrum Karlsruhe. Independent of the nanoantennas diameters and their crystalline quality we found antenna like plasmon resonances, which are mainly determined by the length of the nanoantennas. The enhanced extinction cross section of a nanoantenna in resonance points to its ability to confine light on a subwavelength scale, which we exploited for surface enhanced IR spectroscopy (SEIRS). For a demonstration of SEIRS we used an octadecanethiol (ODT) monolayer adsorbed on a gold nanoantenna. Depending on the spectral position of the antenna-like resonance in relation to the adsobate vibrational bands (2855 wavenumbers and 2927 wavenumbers) enhancement factors up to 500 000 were achieved, which enables the spectroscopy of less than 100 attograms ODT. Such high factors exceed the enhancement obtained by common surface enhanced infrared absorption techniques by at least two orders of magnitude. Theoretical calculations (boundary element method) show qualitative agreement with the experimental asymmetric adsorbate line shapes, which are caused by the interaction of the plasmonic and vibrational excitation; a prove for the electromagnetic nature of the resonance enhancement.