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Airborne ion trap CIMS using SF5- reagent ions: Atmospheric trace gas detection in the tropopause region and in aircraft exhaust plumes

Jurkat, Tina

German Title: Flugzeuggetragene Ionenfallen-CIMS mit SF5- Reagenzionen: Atmosphärische Spurengasmessungen in der Tropopausenregion und im Abgas von Flugzeugen

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Abstract

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung schwefelhaltiger Luftmassen in der Tropopausenregion. Ein flugzeuggetragenes Ionenfallen Massenspektrometer (ITCIMS) wurde erstmalig mit einer SF5- Ionenquelle ausgestattet zum Nachweis von SO2, HCl, HNO3 und HONO. Diese neuartige Kombination wurde im Labor untersucht und während der CONCERT (CONtrail and Cirrus ExpeRimenT) Kampagne auf dem Forschungsflugzeug Falcon eingesetzt. Messungen im Oktober 2008 in der unteren Stratosphäre wiesen großräumige SO2 Erhöhungen (bis zu 510 pptv) auf, die auf die Vulkaneruption des Mt. Kasatochi (Aleuten) im August 2008 zurückzuführen sind. Korrelationsanalysen zeigen eine Erhöhung der Molfraktionsverhältnisse HCl/O3 und HNO3/NOy von 19 % und HNO3/O3 von 50 % in der SO2-Schicht. Es wurde eine Obergrenze von 60 Tagen für die Lebensdauer von SO2 in der unteren Stratosphäre nördlicher Breiten bestimmt. Neben natürlichen Schwefelquellen wurde auch der Eintrag von anthropogenen Schwefel- und Stickoxidverbindungen durch den Luftverkehr untersucht. SO2 und HONO wurden in jungen Abgasfahnen von zehn kommerziellen Flugzeugen gemessen und erstmals durch Laborkalibrierungen von HONO unterstützt. Über das gemessene Molfraktionsverhältnis HONO/NO von 0.042 +- 0.010 konnte indirekt eine effektive Konversionseffizienz des Treibstoffschwefels zu Schwefelsäure bestimmt werden, die mit früheren Messungen gut übereinstimmt.

Translation of abstract (English)

This work aims at the investigation of sulfur containing plumes in the tropopause region. For the first time an ion trap chemical ionization mass spectrometer (ITCIMS) was equipped with an SF5- ion source for the detection of SO2, HCl, HNO3 and HONO. This novel combination was tested in the laboratory and deployed on the research aircraft Falcon during the CONCERT (CONtrail and Cirrus ExpeRimenT) campaign. In October 2008 an SO2 layer in the lower stratosphere with mole fractions up to 510 pptv was detected, originating from the Mt. Kasatochi (Aleutian island) eruption in August 2008. Correlation analysis show an enhancement of the molar abundance ratios HCl/O3 and HNO3/NOy of 19 % and HNO3/O3 of 50 % inside the SO2 plume. The data were used to derive an upper limit of the e-folding lifetime of SO2 in the lower stratosphere at northern latitudes of 60 days. Besides natural sources, anthropogenic emissions of sulfur and nitrogen oxides from aircraft are discussed. SO2 and first laboratory-calibrated HONO measurements in young aircraft exhaust plumes of ten commercial airliners were conducted. Employing the measured HONO/NO molar abundance ratio of 0.042 +- 0.010, the e ffective conversion efficiency of fuel sulfur to sulfuric acid was indirectly inferred. It compares well to former measurements.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Arnold, Prof. Dr. Frank
Date of thesis defense: 26. May 2010
Date Deposited: 29. Jun 2010 13:44
Date: 2010
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Chemische Ionisationsmassenspektrometrie, Tropopause, Schwefeldioxidemission, Luftverkehr, Vulkanischer Schwefel
Uncontrolled Keywords: Chemical ionization mass spectrometry , tropopause , sulfur dioxide , airtraffic , volcanic sulfur
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