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Molecular fragmentation by recombination with cold electrons studied with a mass sensitive imaging detector

Mendes, Mario Benjamin

German Title: Untersuchung der Molekülfragmentation durch Rekombination mit kalten Elektronen mit Hilfe eines massenempfindlichen Fragmentabbildungsdetektors

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Abstract

The recombination of a molecular cation with a low-energy electron, followed by fragmentation, is a fundamental reaction process in cold and dilute plasmas. For polyatomic ions, it can yield molecular fragments in ro-vibrationally excited states. The discrimination between decay channels with chemically different fragments and the measurement of their excitation energies pose an experimental challenge. This work discusses a new experimental scheme based on fast beam fragment imaging in a storage ring with a silicon strip detector. The working principle of the detector and analysis procedures are discussed, and the performance is demonstrated in an experiment on the dissociative recombination of CHD+. Moreover, the new arrangement is used to study the dissociative recombination of DCND+. Hydrogen cyanide (HCN) and its energetically higher lying isomer hydrogen isocyanide (HNC) play an important role in the chemistry of dense interstellar clouds. It has been proposed that both isomers are formed with the same efficiency in dissociative recombination of HCNH+. For the first direct investigation of the products of this reaction channel, the new detector is used to analyse the dissociative recombination of DCND+. The results show that DCN/DNC is mostly produced in vibrationally excited states, well above the isomerization barrier. The implications of this fi nding on branching ratios and the dissociation mechanism are discussed.

Translation of abstract (German)

Die Rekombination eines molekularen Kations mit einem niederenergetischen Elektron ist ein grundlegender Reaktionsprozess in kalten verdünnten Plasmen. Bei mehratomigen Ionen können dabei ro-vibrationell angeregte Fragmente erzeugt werden. Die Unterscheidung der Zerfallskanäle mit chemisch unterschiedlichen Fragmenten und die Messung deren Anregungsenergien ist eine experimentelle Herausforderung. Diese Arbeit diskutiert ein neues experimentelles Verfahren, das auf Fragmentabbildung mit einem Siliziumstreifendetektor bei schnellen Strahlen in einem Speicherring basiert. Das Prinzip des Detektors und die Auswertetechniken werden diskutiert, und die Leistungsfähigkeit wird in einem Experiment zur dissoziativen Rekombination von CHD+ demonstriert. Außerdem wird mit dem neuen Aufbau die dissoziative Rekombination von DCND+ untersucht. HCN und das höherenergetische Isomer HNC spielen eine wichtige Rolle in der Chemie dichter interstellarer Wolken. Es ist vorgeschlagen worden, dass beide Isomere mit der gleichen Wahrscheinlichkeit in der dissoziativen Rekombination von HCNH+ produziert werden. Um die Produkte dieses Reaktionskanals erstmals direkt zu untersuchen, wird die dissoziative Rekombination von DCND+ mit dem neuen Detektor analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass DCN/DNC hauptsächlich in vibrationsangeregten Zuständen weit oberhalb der Isomerisierungsschwelle produziert wird. Die Bedeutung dessen für Verzweigungsverhältnisse und Dissoziationsmechanismus werden diskutiert.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolf, Prof. Dr. Andreas
Date of thesis defense: 23. June 2010
Date Deposited: 08. Jul 2010 09:24
Date: 2010
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Dissoziative Rekombination, Speicherring, Halbleiterdetektor, Molekülphysik, Molekülion, Streifendetektor, Blausäure, Interstellare Materie
Uncontrolled Keywords: TSR , Siliziumstreifendetektor , Isocyanwasserstoffdissociative recombination , storage ring , silicon strip detector , molecular ion , hydrogen cyanide , hydrogen isocyanide , interstellar chemistry
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