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Determination of two dimensional trace gas distributions using tomographic LP-DOAS measurements in the city of Heidelberg, Germany

Pöhler, Denis

German Title: Bestimmung von zwei-dimensionalen Spurengasverteilungen mittels tomographischen LP-DOAS Messungen in der Stadt Heidelberg, Deutschland

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Abstract

Tomographic Long path Differential Optical Absorption Spectroscopy (LP-DOAS) allows two and three dimensional determination of trace gas distributions by measuring the average concentration along 10 to 20 intersecting light paths and applying tomographic inversion techniques. In this thesis such a setup was developed and applied for the first time to determine the horizontal distribution of several trace gases in the open atmosphere. The measurements took place in the city of Heidelberg, Germany from 2005 to 2007 and focused on the trace gases NO2, SO2, O3, HCHO and HONO, which play a major role in the polluted atmosphere. The setup consisted of three Multi Beam LP-DOAS instruments and 20 retro reflector arrays all installed on different buildings in the city. The 20 realised intersecting light paths covered an area of 4 × 4 km² with different emission sources. The retrieved horizontal trace gas distributions had a temporal resolution of up to 15 minutes with best results for NO2, SO2 and O3. The highest trace gas concentrations (except for O3) and spatial variations arose during low wind situations. Emission sources varying in space and time could be distinguished and identified mainly as emissions from traffic (NO2 with O3 depletion) and power plants / industry (SO2). Several insights into chemical processes in the atmosphere could be gained by studying the interrelationship of the measured trace gases. HONO, for example, displayed much lower spatial variability than NO2 and was thus not directly emitted by the same source but rather formed in heterogeneous reactions. Transport processes of plumes were also investigated.

Translation of abstract (German)

Tomographische Langpfad Differentielle Optische Absorptions Spektroskopie (LP-DOAS) ermöglicht die zwei und dreidimensionale Bestimmung von Spurengasverteilungen durch das Messen der mittleren Konzentration entlang von 10 bis 20 sich überschneidenden Lichtwegen und der anschließenden Anwendung tomographischer Inversionsverfahren. In dieser Arbeit wurde ein solcher Aufbau entwickelt und erstmalig angewandt um die horizontale Spurengasverteilung in der offenen Atmosphäre zu bestimmen. Die Untersuchungen fanden in der Stadt Heidelberg, Deutschland von 2005 bis 2007 statt und konzentrierten sich auf die Spurengase NO2, SO2, O3, HCHO und HONO, welche eine wichtige Rolle in der verschmutzten Atmosphäre spielen. Der Aufbau bestand aus drei Multibeam LP-DOAS Instrumenten und 20 Retroreflektorarrays installiert auf verschiedenen Gebäuden in der Stadt. Die 20 realisierten Lichtwege überspannten ein Gebiet von 4 × 4 km² mit verschiedenen Emissionsquellen. Die bestimmten horizontalen Spurenstoffverteilungen hatten eine Zeitauflösung von bis zu 15 Minuten mit den besten Ergebnissen für NO2, SO2 und O3. Höchste Konzentrationen (außer für O3) und stärkste räumliche Variabilität traten bei schwachem Wind auf. Sich stark räumlich und zeitlich ändernde Emissionsquellen konnten im Wesentlichen bestimmt werden als Verkehr (NO2 mit O3 Abbau) und Kraftwerke / Industrie (SO2). Verschiedene Einblicke in die Abläufe in der Atmosphäre konnten gewonnen werden durch die Untersuchung der Zusammenhänge der gemessenen Spurenstoffe. HONO, z.B., zeigte eine viel geringere räumliche Variabilität auf als NO2 und wurde daher nicht direkt durch dieselben Quellen emittiert, sondern in heterogenen Reaktionen gebildet. Transportprozesse von Abgasfahnen wurden ebenfalls untersucht.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Platt, Prof. Dr. Ulrich
Date of thesis defense: 20 July 2010
Date Deposited: 26 Aug 2010 13:41
Date: 2010
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: DOAS, Tomographie, Spurenstoff, Stickstoffdioxid, Stickstoffdioxidbelastung, Schwefeldioxid, Schwefeldioxidbelastung, Ozon, Ozonbelastung
Uncontrolled Keywords: Heidelberg , Spurenstoffverteilung , 2D , LP-DOAS , Emissionsfahnen trace gas , distribution , tomography , plumes , nitrogen dioxide
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