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Biomass burning pollution in the summer time Arctic atmosphere : Development and deployment of a novel airborne CI-ITMS instrument for PAN detection

Roiger, Anke

German Title: Waldbrandemissionen in der arktischen Atmosphäre : Entwicklung und Einsatz eines neuen flugzeuggetragenen CI-ITMS Messsystems zur Messung von PAN

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Abstract

The present work aims for a better understanding of the reactive nitrogen and ozone budgets of the Arctic summer atmosphere. Special focus is paid to the organic nitrogen compound PAN (Peroxyacetyl nitrate), which as temporary reservoir species plays a key role especially during longrange transport of pollutants. For the first time, a chemical ionization - ion trap mass spectrometer (CI-ITMS) was equipped with an I- ion source for the detection of PAN. The new FASTPEX (Fast Measurement of Peroxyacyl nitrates) instrument successfully was deployed aboard the research aircraft Falcon during POLARCAT - GRACE campaign (Polar Study using Aircraft, Remote Sensing, Surface Measurements and Models, of Climate, Chemistry, Aerosols, and Transport - Greenland Aerosol and Chemistry Experiment) in summer 2008, which was conducted within the framework of the International Polar Year (IPY) 2007 - 2009. Continuous in-flight calibrations were performed using a newly set-up isotopic PAN calibration source. An in-flight intercomparison during GRACE showed very good agreement between the PAN measurements of the new FASTPEX instrument and the PAN measurements aboard the research aircraft NASA DC8. The GRACE measurements revealed that the Arctic free troposphere in summer is heavily perturbed by aged inflow from the boreal fire regions of Canada and Siberia. PAN was found to be the dominant reactive nitrogen species at altitudes between ca. 4 and 9km. While nitrogen oxide (NO) in the free troposphere was close to the detection limit of several pmol/mol, PAN was abundant at median mixing ratios of ca. 300pmol/mol. Low photochemical ozone formation was observed in imported pollution plumes. This is the result of fast conversion of NOx (NOx =NO+NO2) to PAN in young fire emissions, in combination with the high thermal stability of PAN during subsequent transport towards Greenland. A detailed case study provided first observational evidence of an efficient transport pathway for surface emissions into the lowermost stratosphere, which was previously suggested by model simulations. The anthropogenic pollution was detected by enhanced mixing ratios of PAN and CO above the tropopause. Air mass trajectory calculations showed that the Asian emissions were lifted within a warm conveyor belt (WCB) and reached the lowermost stratosphere within a few days after emission.

Translation of abstract (German)

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Budget von reaktivem Stickstoff und Ozon in der arktischen Atmosphäre im Sommer. Besonderer Fokus liegt hierbei auf der organischen Stickoxidkomponente PAN (Peroxyacetyl nitrate), der als temporärer Reservoirverbindung besondere Bedeutung beim Ferntransport von verschmutzten Luftmassen zukommt. Für die PAN Messungen wurde ein Chemisches Ionisations-Ionenfallen Massenspektrometer (CI-ITMS) zum ersten Mal mit einer I- Ionenquelle gekoppelt. Das neue FASTPEX System (Fast Measurement of Peroxyacyl nitrates) wurde dann im Rahmen der POLARCAT - GRACE Kampagne (Polar Study using Aircraft, Remote Sensing, Surface Measurements and Models, of Climate, Chemistry, Aerosols, and Transport - Greenland Aerosol and Chemistry Experiment) erfolgreich auf dem Forschungsflugzeug Falcon eingesetzt, die im Rahmen des International Polar Year (IPY) 2007 - 2009 durchgeführt wurde. Mithilfe einer neu aufgebauten isotopischen PAN Kalibrationsquelle wurden permanente In-Flug Kalibrationen durchgeführt. Ein Vergleichsflug während der GRACE Messkampagne zeigte sehr gute Übereinstimmung zwischen den PAN Messungen des neuen FASTPEX Systems und den PAN Messungen auf dem Forschungsflugzeug NASA DC8. Die GRACE Messungen zeigten dass die arktische freie Troposphäre stark durch den Eintrag von gealterten borealen Waldbrandemissionen aus Kanada und Sibirien beeinflusst war. PAN war in Höhen zwischen 4 und 9km die dominierende reaktive Stickstoffverbindung. Während Stickstoffmonoxid (NO) in der freien Troposphäre nur im Bereich weniger pmol/mol vorhanden war, wurden mittlere PAN Mischungsverhältnisse von ca. 300pmol/mol nachgewiesen. Die Messungen in den importierten Waldbrandfahnen deuten auf nur geringe photochemische Ozonbildung hin. Ursache hierfür sind die schnelle Umwandlung von NOx (NOx =NO+NO2) in PAN in den frischen Waldbrandemissionen, in Kombination mit der hohen thermischen Stabilität von PAN während des folgenden Ferntransports nach Grönland. Eine GRACE-Fallstudie bestätigte zum ersten Mal experimentell einen effizienten Transportweg von Bodenemissionen in die untere Stratosphäre, welcher bisher nur von Modellrechnungen gezeigt wurde. Die anthropogene Verschmutzung aus Asien wurde durch erhöhte Mischungsverhältnisse von PAN und Kohlenmonoxid überhalb der Tropopause detektiert. Mithilfe von Trajektorienrechnungen konnte nachgewiesen werden dass die asiatischen Emissionen in einem warm conveyor belt (WCB) gehoben wurden und innerhalb weniger Tage in die untere Stratosphäre gelangten.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Platt, Prof. Dr. Ulrich
Date of thesis defense: 27 October 2011
Date Deposited: 19 Jan 2012 11:40
Date: 2011
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institut für Geowissenschaften
Subjects: 530 Physics
Uncontrolled Keywords: CIMS , Arktis , reaktiver Stickstoff , Emissionen , WCBCIMS , Arctic , reactive nitrogen , pollution , WCB
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