Directly to content
  1. Publishing |
  2. Search |
  3. Browse |
  4. Recent items rss |
  5. Open Access |
  6. Jur. Issues |
  7. DeutschClear Cookie - decide language by browser settings

Investigating AHL-lipid bilayer interactions using nonlinear optical spectroscopy

Barth, Christoph Johannes

German Title: Die Untersuchung von AHL-Lipiddoppelschicht-Interaktionen mit Hilfe nichtlinearer optischer Spektroskopie

[img]
Preview
PDF, English
Download (27Mb) | Terms of use

Citation of documents: Please do not cite the URL that is displayed in your browser location input, instead use the persistent URL or the URN below, as we can guarantee their long-time accessibility.

Abstract

Acylated homoserine lactones (AHLs) play an important role in bacterial infection and biofilm formation and also allow communication between microorganisms and their eukaryotic host cells (Inter-kingdom signaling). The detailed mechanism of these interactions is yet unknown. To mimic interactions between AHLs and cell membranes, the incorporation of AHLs with different chain lengths in supported lipid bi- layers (SLBs) was studied using vibrational sum-frequency generation (SFG) spectroscopy. Deuterium- labelled AHLs were synthesized to prevent the overlap of spectroscopic bands allowing the detailed analysis of the interaction. Three AHLs of different chain length were investigated and their orienta- tion within the lipid bilayer was determined. Moreover, the development of AHL-related SFG signals over 5 h was studied providing evidence that AHLs can cross the bilayer in a flip-flop process. However, the determined half life of this process is of the order of days indicating that it is not relevant for the signaling in bacterial biofilms. Furthermore, to relate structural changes with terminal groups and chain lengths, differently ter- minated self-assembled monolayers (SAMs) were studied with SFG spectroscopy in air and in situ. Pyridine-terminated SAMs present a different behavior upon electrochemical desorption depending on an odd or even numbered aliphatic chain. Using SFG spectroscopy it was determined that even numbered pyridine-terminated self-assembled monolayers retain their structure, whereas odd numbered monolayers lose their conformation upon desorption. Furthermore, nonlinear third-order effects were observed with this experimental setup and could be readily explained with theoretical predictions.

Translation of abstract (German)

Azylierte Homoserin-Lactone (AHLs) werden von gramnegativen Bakterien synthetisiert. Diese Quorum sensing Moleküle spielen eine wichtige Rolle bei bakteriellen Infektionen und der Bildung von Biofilmen. Darüber hinaus erlauben sie die Kommunikation zwischen den Mikroorganismen und den Zellen ihres eukaryotischen Wirtes (Inter-kingdom Signaling). Der detaillierte Mechanismus dieser Interaktion ist jedoch noch weitgehend unbekannt. Um die Interaktion zwischen AHLs und Membranen nachzubilden, wurde die Inklusion von AHLs verschiedener Kettenlänge in Modelmembranen mit Hilfe von Summenfrequenzerzeugungsspektroskopie (SFG Spektroskopie) studiert. Mit Deuterium markierte AHLs wurden synthetisiert, um den spektroskopischen Überlapp mit anderen Banden zu verhindern, was eine detaillierte Analyse der Interaktionen erlaubt. Drei AHLs verschiedener Kettenlänge wurden untersucht und ihre Orientierung in der Lipiddoppelschicht bestimmt. Darüber hinaus wurde über 5 Stunden die Entwicklung des SFG-Signals der AHLs beobachtet, was darauf hinweist, dass AHLs in einer Art Flip- Flop-Prozess durch die Doppelschicht flippen können. Jedoch lag die Halbwertszeit dieser Prozesse bei Tagen, was darauf hindeutet, dass er für das Signaling in Biofilmen nicht relevant ist. Um außerdem strukturelle Änderungen mit verschiedenen Endgruppen und Kettenlängen in Verbindung zu bringen, wurden selbst-aggregierende Monolagen (SAMs) mit SFG Spektroskopie in Luft und in situ studiert. SAMs mit Pyridinendgruppen zeigen ein unterschiedliches Verhalten bei elektro- chemischer Desorption je nachdem, ob sie eine aliphatische Kette mit gerader oder ungerader Atom- zahl besitzen. Mit Hilfe von SFG Spektroskopie konnte bestimmt werden, dass Monolagen mit geraden Atomzahl ihre Struktur behalten, wohingegen Filme mit ungerader Anzahl diese nach Desorption ver- lieren. Darüber hinaus wurden nichtlineare Effekte dritter Ordnung mit diesem experimentellen Aufbau beobachtet und mit den theoretischen Vorhersagen beschrieben.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Spatz, Prof. Dr. Joachim
Date of thesis defense: 1. February 2012
Date Deposited: 14. Feb 2012 10:08
Date: 2011
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Biophysik, Lipide, Technische Optik, Nichtlineare Optik
Uncontrolled Keywords: biophysics , lipid bilayers
About | FAQ | Contact | Imprint |
OA-LogoLogo der Open-Archives-Initiative