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Halogen Activation in the Polar Troposphere

Sihler, Holger

German Title: Halogenaktivierung in der polaren Troposphäre

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Abstract

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Phänomen der Halogenaktivierung und der damit einhergehenden Zerstörung von bodennahem Ozon in der polaren Troposphäre. Mit aufsteigender Sonne im Frühjahr werden reaktive Halogenverbindungen aus Seesalz freigesetzt und tragen zu der katalytischen Zerstörung von Ozon mit weitreichenden Konsequenzen für die Chemie der arktischen und antarktischen Atmosphäre bei. Unter anderem entstehen dabei Brom-Monoxid (BrO) Radikale, welche mittels differentieller optischer Absorptionsspektroskopie (DOAS) nachgewiesen werden können. In Rahmen dieser Doktorarbeit werden LP-DOAS und MAX-DOAS Messungen, welche in Barrow, Alaska durchgeführt wurden, und Satellitendaten von GOME-2 verglichen und zu einer dreidimensionalen Beschreibung der BrO Verteilung kombiniert. Eine wesentliche Verbesserung der Korrelation zwischen Boden- und Satellitenmessungen wurde durch die Entwicklung eines neuen Algorithmus zum Nachweis von troposphärischem BrO in Satellitenmessungen, der den störenden Einfluss stratosphärischer Inhomogenitäten im Vergleich zu früheren Methoden wesentlich verringert, erreicht. Die nun verfügbaren, korrigierten Satellitenmessungen der Jahre 2007 bis 2010 bilden die Grundlage für weitere systematische Untersuchungen der BrO Verteilung in der arktischen Troposphäre, die sich auf die von Meereis und Schnee bedeckten Flächen konzentriert. Neben primären Freisetzungsmechanismen aus dem Meereis, die zu Beginn des Frühjahres bei tiefen Temperaturen offenbar effizienter sind, spielen auch meteorologische Mischungsprozesse eine wesentliche Rolle. Die zeitlichen und räumlichen Muster der BrO Verteilung lassen sich so mit der Chemie im Übergangsbereich zwischen halogenreicher, ozonarmer und ozonreicher Luft erklären, wie sie zum Beispiel entlang von Fronten auftreten kann. Darüber hinaus folgt daraus, dass die Ozonkonzentration im Frühjahr über weiten Teilen der arktischen Meereisoberfäche wesentlich geringer sein muss als in der freien Troposphäre.

Translation of abstract (English)

This thesis investigates the phenomenon of halogen activation and the resulting near-surface ozone depletion frequently observed in the polar troposphere. During polar sunrise, reactive halogen species released from sea salt are responsible for the catalytic destruction of ozone affecting the atmospheric chemistry of both the Arctic and the Antarctic. In particular, bromine monoxide (BrO) radicals are formed in this process which can be detected by differential optical absorption spectroscopy (DOAS). In this thesis, ground-based LP-DOAS and MAX-DOAS measurements conducted at Barrow, Alaska, and GOME-2 satellite data are compared and used to assess the three-dimensional distribution of BrO. The correlation between ground-based and satellite measurements is significantly improved by the development of a new satellite retrieval algorithm for tropospheric BrO. Compared to previous methods, this algorithm significantly reduces interferences originating from stratospheric inhomogeneities. The subsequent systematic distribution studies in the Arctic, where tropospheric BrO is mostly located over the sea-ice and snow, are based on the retrieved satellite measurements available for the years 2007 to 2010. In addition to primary release mechanisms, whose efficiency apparently increases at lower temperatures during early spring, meteorological processes also play a significant role. The temporal and spatial BrO pattern can be explained by the chemistry in the transition zone between halogen-rich, ozone-poor and ozone-rich air as, for instance, along fronts. It can be furthermore concluded that near-surface ozone concentrations above vast areas of the Arctic sea-ice must be significantly lower than in the free troposphere.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Platt, Prof. Dr. Ulrich
Date of thesis defense: 18 June 2012
Date Deposited: 28 Aug 2012 10:33
Date: 2012
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Bodennahe Luftschicht, Arktisforschung, Optische Fernerkundung, Satellitenfernerkundung, Barrow <Alas., Region>
Uncontrolled Keywords: Luftchemie , Ozonzerstörung , Planetare Grenzschicht , Brommonoxidatmospheric chemistry , ozone depletion , planetary boundary layer , bromine monoxide
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