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Fragmentation Dynamics of Small Molecules upon Multiple Ionization by X-Ray Free-Electron Laser Pulses

Erk, Benjamin Michael Dieter

German Title: Fragmentierungsdynamik kleiner Moleküle nach mehrfacher Innerschalenionisation durch Röntgenpulse eines Freie-Elektronen-Lasers

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Abstract

The ionization and fragmentation dynamics of small molecules (CH3SeH, C2H5SeH, CH3I, and ICl) triggered by intense ultrashort soft X-ray pulses delivered by the Linac Coherent Light Source are investigated employing coincident three-dimensional ion momentum spectroscopy. This work aims at investigating the role of the molecular environment in multiple inner-shell photoionization and the accompanying electronic relaxation processes by studying molecular systems containing a single constituent of high nuclear charge Z, i.e. selenium or iodine, such that photoabsorption is almost exclusively localized at the core-shells of these heavy atoms. By comparing the level of ionization for the molecules containing selenium or iodine with results on isolated krypton and xenon atoms, signatures of efficient charge redistribution within the molecular environment are observed. Measured kinetic energies and angular distributions of the ionic fragments in comparison to the outcome of a simple Coulomb explosion model allow tracking down the evolution of the molecular geometry, revealing considerable displacement of the nuclei on the time scale of sequential multiple ionization. The results obtained have considerable implications for coherent diffractive imaging, providing a direct measure of radiation damage (displacement of nuclei and electronic rearrangement) on the time scale of the X-ray pulse and the length scale of the individual atoms.

Translation of abstract (German)

Im Rahmen dieser Arbeit wird die Fragmentierung kleiner Moleküle (CH4SeH, C2H6Se, CH3I und ICl) nach mehrfacher Innerschalenionisation durch ultrakurze Röntgenpulse der Linac Coherent Light Source mittels dreidimensionaler Ionen-Impulsspektroskopie untersucht. Ziel dieser Arbeit ist es, den Einfluss der molekularen Umgebung auf die mehrfache Ionisation und die elektronischen Zerfallsprozesse zu bestimmen. Hierzu werden Moleküle untersucht, welche genau ein schweres Atom wie Jod oder Selen enthalten. Diese Elemente besitzen, im Vergleich zu den leichteren molekularen Bestandteilen, einen um ein Vielfaches höheren Absorptionsquerschnitt. Dies bewirkt, dass die Absorption nahezu ausschließlich in den inneren Schalen dieser schweren Atome stattfindet. Durch den Vergleich der erzeugten Ladungszustände im Molekül und jener in einzelnen Edelgasatomen (Xe, Kr), welche vergleichbare Innerschalen-Elektronenkongurationen und Absorptionsquerschnitte haben, werden Signaturen von Ladungsumverteilung im Molekül deutlich. Die kinetischen Energien der ionischen Fragmente sowie deren Winkelverteilungen geben in Kombination mit Simulationen Aufschluss über die sich ändernde Geometrie des Moleküls. Sie zeigen, dass eine deutliche Bewegung der Kerne bereits auf der Zeitskala der mehrfachen Photonenabsorption einsetzt. Diese Resultate sind unter anderem relevant für Coherent Diractive Imaging-Anwendungen, da sie eine direkte Abschätzung des herbeigeführten Strahlenschadens in Form von Bewegungen von Elektronen und Kernen auf der Zeitskala des Röntgenpulses und der Größenskala einzelner Atome liefern.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Ullrich, Prof. Dr. Joachim
Place of Publication: Heidelberg, Germany
Date of thesis defense: 9 January 2013
Date Deposited: 16 Jan 2013 09:27
Date: January 2013
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Freie-Elektronen-Laser , Photoionisation , Molekül
Uncontrolled Keywords: Molekül Dynamik
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