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Nanostrukturierte plasmonische Oberflächen zum in situ Nachweis von Proteinadsorptionsprozessen

Grab, Anna Luise

English Title: Nanostructured plasmonic surfaces for in situ detection of protein adsorption processes

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PDF, German
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Abstract

Zum markierungsfreien in situ Nachweis biospezifischer Bindungsereignisse in hoch-dichten Pep-tidarrays wurde die Ausbildung optischer Extinktionen in Kern-Schale-Nanopartikelfilmen mit me-tallisierten hexagonal dicht angeordneten dielektrischen Partikeln eingehend untersucht und die Nanostrukturen für den Einsatz in der Biosensorik optimiert. Die Extinktionsspektren im sichtba-ren Spektralbereich wiesen scharfe Peaks auf, deren spektrale Lage sensitiv auf Änderungen des Brechungsindexes in der Sensorumgebung reagiert. Die Signalentstehung wurde experimentell charakterisiert, mit elektronenstrahllithographisch hergestellten Nanostrukturen moduliert und die Spektren mit rigoroser Beugungsanalyse im Fourier-Raum berechnet. Es konnte gezeigt werden, dass die Signale durch eine Kombination aus Interferenzen und plasmonischen Anregungen her-vorgerufen werden. Zur in situ Detektion von Bindungsereignissen ist es von zentraler Bedeutung, den Einfluss von Moleküladsorbaten und Brechungsindexänderungen der Volumenphase auf das Sensorsignal zu trennen. Es wurden Lichteinfallswinkel gefunden, unter denen der Einfluss des Brechungsindexes der Flüssigkeit auf die Peakposition im Extinktionsspektrum vernachlässigbar war. Unter diesen Winkeln wurde die Adsorption von Biomolekülen in situ und zeitaufgelöst detektiert. Durch geziel-te Beschichtungen mit Metall-organischen Gerüstverbindungen konnte die Nachweisempfindlich-keit gegenüber Diffusionsprozessen aus der Gasphase gesteigert werden. Im Hinblick auf diag-nostische Anwendungen wurde unter Verwendung hochauflösender Lokalisationsmikroskopie die laterale Position einzelner Peptidmoleküle auf hexagonal angeordneten Goldnanopartikeln nach einer kovalenten Anbindung von Farbstoffmolekülen nachgewiesen.

Translation of abstract (English)

For label-free in situ detection of biospecific binding events in high-density peptide-arrays , the origin of optical extinctions in core-shell-nanoparticle-films with metallized hexagonally close packed dielectric particles has been investigated and the nanostructures have been optimized for biosensor applications. The extinction spectra in the visible regime exhibit sharp peaks, whose position is sensitive to changes in refractive index of the sensor environment. The cause of the signal was experimentally characterized, modelled with nanostructures fabricated by electron beam lithography and calculated with rigorous diffraction analysis in the Fourier-space. It has been proven that the signal is a combination of interference and plasmonic excitations. For in situ detection of binding events it is important to separate the impact of molecule adsorption and refractive index changes in the bulk-phase. Angles have been found, under which the influence of the refractive index of the liquid on the peak position was negligible. Under these angles, the adsorption was detected in situ. Using selective coatings with metal-organic-frameworks, sensitivity was increased for diffusion processes from the gas-phase. With regard to diagnostic applications, the lateral position of individual peptide molecules was detected on hexagonally arranged gold nanoparticles by covalent attachment of dye molecules using high-resolution localization microscopy.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Dahint, Prof. Dr. Reiner
Publisher: Universität Heidelberg
Place of Publication: Universität Heidelberg
Date of thesis defense: 16 July 2014
Date Deposited: 28 Jul 2014 08:47
Date: 2014
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 530 Physics
540 Chemistry and allied sciences
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