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Coherent and statistical phase control and measurements of time-dependent quantum dynamics

Meyer, Kristina

German Title: Kohärente und statistische Phasenkontrolle und Messungen zeitabhängiger Quantendynamik

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Abstract

In this work the importance of phases in time-resolved spectroscopy is investigated in two respects. At first, the influence of the phase of a system’s dipole response after excitation is studied. Previous transient-absorption experiments in helium allowed the measurement and control of this phase of an emitting dipole by a second, coupling laser pulse. The derived concept is now generalized to a more complex system, i.e. a dye molecule in the liquid phase. For this purpose, a setup for transient-absorption measurements with femtosecond infrared laser pulses is developed and assembled and numerical simulations support the interpretation of the experimental results. It was found that only specific excited states couple strongly to the laser field. While the foregoing experiments rely on the full coherence of laser pulses, the second part of this work addresses the impact of partially coherent phases of laser pulses. Pump–probe experiments in gaseous deuterium molecules applied statistically fluctuating pulses delivered by a Free-Electron Laser source. These measurements revealed an enhanced temporal resolution on time scales shorter than the average pulse duration. For the description and explanation of the observations a novel approach is developed which is based on the correlation of temporally random substructures of the pulses. In order to realize noisy pulses in the laboratory, a pulse shaper is designed and built up which is capable to modify the spectral phase of the laser pulses. Thereby, this developed general method is transferred to transient-absorption measurements in the liquid phase and its universal applicability is demonstrated. _________________________________________

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Translation of abstract (German)

Diese Arbeit befasst sich mit der Rolle der Phase in der zeitaufgelösten Spektroskopie in zweierlei Hinsicht. Zum einen werden die Auswirkungen der Phase der Dipolantwort eines Systems nach dessen Anregung untersucht. Frühere transiente Absorptionsmessungen an Helium ermöglichten es, die Phase des abstrahlenden Dipols mit Hilfe eines zweiten koppelnden Laserpulses zu messen und zu kontrollieren. Das entwickelte Konzept wird nun auf ein komplexeres System verallgemeinert, nämlich ein Farbstoffmolekül in der Flüssigphase. Dazu wurde ein Versuchsaufbau für die transiente Absorptionsspektroskopie mit Femtosekunden-Infrarot-Laserpulsen entwickelt und aufgebaut und numerische Simulationen helfen bei der Interpretation der experimentellen Ergebnisse. Hierbei konnte gezeigt werden, dass nur bestimmte angeregte Zustände stark an das Laserfeld koppeln. Während die vorangegangenen Experimente auf der vollständigen Kohärenz der Laserpulse basieren, werden hier im zweiten Teil der Arbeit die Auswirkungen von nur teilweise kohärenten Phasen der Laserpulse betrachtet. Pump–Probe-Messungen an Deuteriummolekülen in der Gasphase, die statistisch variierende Pulse einer Freie-Elektronen-Laserquelle verwendeten, zeigten, dass eine erhöhte zeitliche Auflösung erreicht werden kann, die kürzer als die mittlere Pulsdauer ist. Zur Beschreibung und Erklärung der Beobachtungen wird ein neuer Ansatz entwickelt, der auf der Korrelation von zeitlichen zufälligen Substrukturen der Pulse basiert. Um solch verrauschte Laserpulse auch im Labor zu generieren, wird ein Pulsformer aufgebaut, mit Hilfe dessen die spektrale Phase der Pulse moduliert werden kann. Diese entwickelte allgemeine Methode wird damit auf transiente Absorptionsmessungen in der Flüssigphase übertragen und ihre allgemeine Anwendbarkeit gezeigt.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pfeifer, Prof. Dr. Thomas
Date of thesis defense: 12 November 2014
Date Deposited: 18 Nov 2014 07:57
Date: 2014
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: phase control, quantum dynamics, atoms and molecules, laser
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