German Title: Impulsive Kontrolle der atomaren Dipolantwort in der Zeit- und Frequenzdomäne

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Abstract

The dipole response of an excited quantum system gives direct insight into the electron dynamics triggered by the incoming light. Spectroscopy techniques such as (attosecond) transient absorption spectroscopy make use of the fact that the dipole response leaves its characteristic fingerprint on the transmitted light. In this work, a general and comprehensive model is introduced, which allows for an analytic description of dipole dynamics triggered and modified by two ultrashort light pulses in both time and frequency domains. Based on this description, a two-dimensional spectral representation of time delay–resolved absorption data is developed. The power of the method to separate different pathways of light–matter interaction, which allows for their individual investigation, is demonstrated experimentally by studying electronic wave packet dynamics in doubly excited helium and inner-valence excited xenon. Furthermore, an in situ technique for characterization of the intense dressing laser pulse that drives (nonlinear) quantum dynamics in time-resolved absorption experiments is derived from the same analytic model and demonstrated experimentally. The possibility to characterize these ultrashort strong-field laser pulses directly within the spectroscopy target enhances the scope of transient absorption spectroscopy as it allows for the precise measurement and control of electron dynamics and increases the comparability between experiment and theory.

Translation of abstract (German)

Die Dipolantwort eines angeregten Quantensystems gewährt direkten Einblick in die Elektronendynamik, die vom einfallenden Licht in Bewegung gesetzt wird. Spectroskopiemethoden wie die zeitaufgelöste Absorptionsspektroskopie nutzen die Tatsache, dass die Dipolantwort einen charakterisitschen Fingerabdruck im Spektrum des transmittierten Lichts hinterlässt. In dieser Arbeit wird ein allgemeines und leichtverständliches Modell vorgestellt, das es erlaubt die Dipoldynamik die von zwei ultrakurzen Lichtpulsen ausgelöst und manipuliert wird analytisch zu beschreiben. Die Beschreibung findet sowohl in der Zeit- als auch in der Frequenzdomäne statt. Darauf basierend wird eine zweidimensionale Spektraldarstellung der zeitaufgelösten Absorptionsspektren entwickelt, mit deren Hilfe sich verschiedene Mechanismen der Licht-Materie-wechselwirkung trennen und gezielt untersuchen lassen. Dies wird experimentell durch die Untersuchung von elektronischen Wellenpakten in doppelt-angeregtem Helium und in innervalenz-angeregtem Xenon demonstriert. Zudem wird eine Methode zur in situ Charakterisierung der intensiven Laserpulse, welche zur Manipulation der Elektronendynamik des Quantensystems eingesetzt werden, vorgestellt und experimentell angewendet. Die Möglichkeit diese ultrakurzen und intensiven Laserpulse direkt in der Spektroskopieprobe zu analysieren erlaubt es die Elektronendynamik präzise zu vermessen und zu kontrollieren, sowie die Vergleichbarkeit von Experiment und Theorie zu verbessern.