Directly to content
  1. Publishing |
  2. Search |
  3. Browse |
  4. Recent items rss |
  5. Open Access |
  6. Jur. Issues |
  7. DeutschClear Cookie - decide language by browser settings

Infrarotspektroskopische Untersuchungen von Methylammonium-Blei-Halogenid-Perowskiten

Sendner, Michael

English Title: Infrared spectroscopic study of methylammonium lead halide perovskites

[img]
Preview
PDF, German
Download (9MB) | Terms of use

Citation of documents: Please do not cite the URL that is displayed in your browser location input, instead use the DOI, URN or the persistent URL below, as we can guarantee their long-time accessibility.

Abstract

Vorliegend wurden die optischen Eigenschaften der Methylammonium-Blei-Halogenid-Perowskite (CH3NH3PbX3, X=I, Br, Cl) vom ferninfraroten bis zum sichtbaren Spektralbereich untersucht. Im Ferninfraroten können Gitterschwingungen des anorganischen Blei-Halogenid-Käfigs beobachtet werden. Sie zeigten eine Blauverschiebung vom CH3NH3PbI3 zum CH3NH3PbCl3 aufgrund der abnehmenden Masse der an der Schwingung beteiligten Halogenide. Außerdem konnte eine Aufspaltung der longitudinal-optischen und transversal-optischen Resonanzfrequenz festgestellt werden. Die durch Phonon-Streuung limitierte Mobilität der Materialien konnte aufgrund der ermittelten Phononenfrequenzen in der Größenordnung von 200 cm2V−1s−1 berechnet werden. Der mittelinfrarote Spektralbereich (MIR) ist geprägt von den Schwingungen des Methylammonium-Kations. Durch die Substitution des Halogens im anorganischen Gitter wurde die dielektrische Umgebung des Kations verändert, was zu einer energetischen Verschiebung der Schwingungsbanden des Moleküls führte. Außerdem konnte eine Wechselwirkung der Ammoniumgruppe mit dem Käfig in Form einer Wasserstoffbrückenbindung festgestellt werden. Die ermittelten optischen Eigenschaften im von elektronischen Übergängen geprägten sichtbaren Spektralbereich decken sich mit Literaturdaten. Darüber hinaus wurden die optischen Eigenschaften des mit Bismut dotierten CH3NH3PbBr3 untersucht. Die Schwingungsspektren sind dabei gleich zu den des undotierten Kristalls. Im sichtbaren Spektralbereich konnte jedoch eine Verbreiterung der Bandkante festgestellt werden. Darüber hinaus wurde mit Hilfe der MIR-Spektroskopie die reversible Wassereinlagerung in CH3NH3PbI3-Dünnfilme untersucht, die bereits ab relativen Luftfeuchtigkeiten von 10% auftritt. Abschließend wurden die MIR-optischen Eigenschaften von CH3NH3PbI3-Dünnfilmen in auf ITO/PEDOT:PSS und FTO/TiOx basierenden Solarzellenschichtstapeln mit denen der Einkristalle beziehungsweise intrinsischer Filme verglichen.

Translation of abstract (English)

In this work the optical properties of methylammonium lead halide perovskites (CH3NH3PbX3, X=I, Br, Cl) were investigated from the far infrared to the visible spectral region. Lattice vibrations of the inorganic lead halide lattice can be observed in the far infrared, whereby a blue shift of the resonance frequencies can be recognized from CH3NH3PbI3 to CH3NH3PbCl3 due to the decreasing mass of the halide. Additionally, a splitting of the longitudinal optical and transversal optical modes can be ascertained. The mobility of the materials limited by phonon scattering was calculated based on the determined phonon frequencies in the order of 200 cm2V−1s−1. The mid infrared spectral range (MIR) is determined by the vibrational modes of the methylammonium cation and therefore identical for the different materials. There is just an energetic shift of the resonance frequencies of the cation due to the different surrounding inorganic lattice. In addition, a hydrogen bonding from the cation to the lattice can be ascertained. The determined electronic excitations in the visible spectral range are identical compared to literature values. Furthermore, the optical properties of Bismuth doped CH3NH3PbBr3 crystals were investigated. No change of the vibrational spectra for the resulting crystals was observed but a broadening of the band edge in the visible spectral range. Furthermore, MIR spectroscopy was utilized to investigate the reversible water infiltration in CH3NH3PbI3 which occurs already at low relative humidities as 10%. Finally the MIR optical properties of CH3NH3PbI3 in a solar cell layer stack based on ITO/PEDOT:PSS and FTO/TiOx was determined and compared to the ones of the corresponding single crystal or intrinsic layer.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pucci, Prof. Dr. Annemarie
Date of thesis defense: 9 February 2017
Date Deposited: 17 Mar 2017 09:33
Date: 2017
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Kirchhoff Institute for Physics
Subjects: 530 Physics
About | FAQ | Contact | Imprint |
OA-LogoDINI certificate 2013Logo der Open-Archives-Initiative