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Photoionization in strong laser fields: from atoms to complex molecules

Laux, Martin

German Title: Fotoionisation in starken Laserfeldern: von Atomen zu komplexen Molekülen

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Abstract

In this thesis, the results of the strong-field photoionization of various gas targets, particularly of methane are presented. The photoionization was performed by focusing an ultrashort two-color laser pulse into the supersonic gas jet of a Reaction Microscope. The capability of the Reaction Microscope of simultaneous detection and identification of all charged ionization products enables the channel- and fragment-specific analysis of the ionization process. The tunable relative phase between both components of the two-color field is an additional control parameter for the experiment. The discrepancy in the yield of lowenergy photoelectrons for methane ionization channels with a coincident molecular ion on the one hand and a coincident atomic ion on the other hand resembles similar results from experiments in molecular hydrogen, which could be explained by autoionization and simultaneous vibrational relaxation of a molecular Rydberg state. Despite the lack of reference data for Rydberg states of methane with excitations higher than n = 6, it was possible to estimate their energies and for one ionization channel, it could be demonstrated that electrons released by autoionization of Rydberg states between n = 9 and n = 12 are the origin of the enhanced low-energy electron yield.

Translation of abstract (German)

In der vorliegenden Arbeit werden die Ergebnisse der Fotoionisation verschiedener Gase, insbesondere von Methan, in starken Laserfeldern vorgestellt. Die Fotoionisation wurde durch Fokussierung eines zweifarbigen Laserpulses in den Überschall-Gasstrahl eines Reaktionsmikroskops erreicht. Die Fähigkeit des Reaktionsmikroskops, gleichzeitig sämtliche geladenen Ionisationsprodukte zu detektieren und zu identifizieren, macht es möglich, den Ionisationsprozess kanal- und fragmentspezifisch zu analysieren. Die einstellbare relative Phase zwischen den beiden Komponenten des Zwei-Farben- Laserfelds ist ein weiterer Kontrollparameter für das Experiment. Die Diskrepanz in der Ausbeute niedrig-energetischer Elektronen bei Ionisationskanälen des Methans mit einem koinzident gemessenen, molekularen Ion einerseits und einem atomaren Ion andererseits ähnelt den Ergebnissen von Experimenten an molekularem Wasserstoff, die durch Autoionisation eines molekularen Rydberg-Zustands unter gleichzeitiger Abgabe von Vibrationsenergie erklärt werden konnten. Trotz des Mangels an Referenzdaten für Rydberg-Zustände von Methan mit höherer Anregung als n = 6 war es möglich, deren Energien abzuschätzen und es konnte für einen Ionisationskanal gezeigt werden, dass durch Autoionisation von Rydberg-Zuständen zwischen n = 9 und n = 12 freigewordene Elektronen die Ursache für die erhöhte Ausbeute niedrig-energetischer Elektronen sind.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pfeifer, Prof. Dr. Thomas
Date of thesis defense: 24 October 2017
Date Deposited: 13 Nov 2017 09:26
Date: 2017
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie
Subjects: 530 Physics
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