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On the Correlation Between Structural Order and Molecular Doping in Semiconducting Polymers

Müller, Lars

German Title: Über den Zusammenhang struktureller Ordnung und molekularer Dotierung in halbleitenden Polymeren

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Abstract

On the Correlation Between Structural Order and Molecular Doping in Semiconducting Polymers - In contrast to the improved understanding of pristine organic semiconductors that has been developed over the last decades, fundamental questions about the complex interplay between molecular doping and structural order in semiconducting polymers are still to be answered. In the present work, new insights on this interplay were unveiled using electron diffraction, spectroscopic methods, and electrical characterization. The doped polymer P3HT was explored in three states: in the solution before film formation, in the static thin film, and in a dynamic non-equilibrium state. Mechanisms related to the charging upon doping were found to govern the formation of order in the polymer P3HT already in the solution state. In doped solid films, the controversially discussed change of polymer crystal lattice spacing upon doping was examined, and a model explaining the changes based on the doping-induced charges was developed. In non-equilibrium conditions, the semi-crystalline morphology of the polymer P3HT was found to be an important prerequisite for the diffusion of dopants. Furthermore, an electric-field-controlled drift of molecular dopants was demonstrated and analyzed in detail for the first time. Proof of concept memory and memristive devices illustrate potential applications of this controlled dopant drift.

Translation of abstract (German)

Über den Zusammenhang struktureller Ordnung und molekularer Dotierung in halbleitenden Polymeren - Während die Strukturbildung in reinen organischen Halbleitern in der Vergangenheit Gegenstand intensiver Forschung war, gibt es bei dotierten Polymeren noch keinen Konsens über die Ausbildung struktureller Ordnung sowie deren Auswirkung auf die Dotiereffizienz. In dieser Arbeit konnte mittels Elektronendiffraktion, spektroskopischen Methoden und elektrischer Charakterisierung gezeigt werden, dass eine Interaktion des Polymers P3HT mit Dotanten im Lösungsmittel die spätere Strukturbildung dominiert. Weiterhin klärte ein Vergleich verschieden gro"ser Dotanten sowie eine Variation des Dotierprozesses die Einlagerung und räumliche Position der Dotanten in kristallinem P3HT auf. Ein Modell wurde entwickelt, welches eine in dieser Arbeit gemessene und in der Literatur kontrovers diskutierte Änderung der Kristallebenenabstände durch die von der Dotierung induzierte Ladung des Polymers erklären kann. Über die Untersuchung der statischen Eigenschaften hinaus wurde die semikristalline Morphologie von Polymeren als wichtige Voraussetzung für die Diffusion molekularer Dotanten identifiziert. Zusätzlich zur Diffusion wurde erstmalig ein Drift geladener Dotanten in einem elektrischen Feld nachgewiesen und charakterisiert. Zudem zeigt diese Arbeit, dass ein solcher Drift potenziell in Speicherelementen und memristiven Bauteilen Anwendung finden kann.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Kowalsky, Prof. Dr. Wolfgang
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 7 February 2018
Date Deposited: 02 Mar 2018 13:56
Date: 2018
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Kirchhoff Institute for Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Organische Halbleiter, Dotierung, Elektronenmikroskopie
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