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Electronic Structure, Band Formation and Singlet Fission Dynamics at Metal/Organic Interfaces

Stein, Arnulf

German Title: Elektronische Struktur, Bandausbildung und Singlet Fission Dynamik an Metall/Organik Grenzflächen

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Abstract

Charge carrier injection at the metal/organic interface is crucial for the performance of organic semiconductor based (opto)electronic devices. To achieve an efficient charge carrier injection a detailed knowledge of the electronic properties at the metal/organic interface is needed. In this thesis ultraviolet photoemission spectroscopy and (time-resolved, angle-resolved) two-photon photoemission spectroscopy were utilized to reveal occupied as well as unoccupied electronic states including excitonic states and transport levels. On the one hand the electronic structure and excited state dynamics of a pentacene derivative, in particular regarding the singlet fission dynamics with respect to the film thickness on an Au(111) surface, were examined. On the other hand the electronic structure at the interface between several promising Nheteropolycyclic semiconductors, including a porphyrin, a N-heteroacene and different N-heteroperopyrenes, and Au(111) was revealed. The investigations of the N-heteroperopyrenes stand out as the observation of band formation via hybridization between delocalized metal bands and localized molecular orbitals at the metal/organic interface should foster efficient charge injection.

Translation of abstract (German)

Die Leistungsfähigkeit von auf organischen Halbleitern basierenden (opto) elektronischen Bauelementen ist stark abhängig von der Ladungsträgerinjektion an der Grenzfläche zwischen dem Metall und der Organik. Um eine effiziente Ladungsträgerinjektion zu erreichen ist ein detailliertes Wissen über die elektronischen Eigenschaften der Metall/Organik Grenzfläche notwendig. Im Rahmen dieser Arbeit wurden besetzte und unbesetzte elektronische Zustände, einschließlich exzitonischer Zustände und Transportlevel, mithilfe von Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie und (winkel- und zeitaufgelöster) Zwei-Photonen Photoemissions-Spektroskopie untersucht. Zum einen wurden die elektronische Struktur sowie die Dynamik angeregter Zustände eines Pentacen Derivates aufgeklärt. Im Fokus stand hierbei der „singlet fission” Zerfall und sein Verhalten in Abhängigkeit von der Schichtdicke der Moleküle auf einer Au(111) Oberfläche. Zum anderen wurde die elektronische Struktur an der Grenzfläche zwischen zahlreichen vielversprechenden N-Heteropolyzyklus Halbleitern, wie einem Porphyrine, einem N-Heteroacene und verschiedenen N-Heteroperopyrenen, und Au(111) ermittelt. Die Untersuchungen an den NHeteroperopyrenen stechen heraus, da bei ihnen eine Bandausbildung zwischen delokalisierten Metallbändern und lokalisierten Molekülorbitalen beobachtet wurde, welche eine effiziente Ladungsträgerinjektion zwischen den Materialien begünstigen sollte.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Tegeder, Prof. Dr. Petra
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 25 October 2019
Date Deposited: 07 Nov 2019 12:33
Date: 2019
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 530 Physics
540 Chemistry and allied sciences
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