German Title: Elektronen-Kern-Korrelation, einfach angeregte Rydbergzustände und Elektronen-Emissions-Asymmetrie bei der Multiphoton-Ionisation von H2

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Abstract

In this thesis multiphoton ionization of molecular hydrogen is investigated by using 50 fs laser pulses with 400 nm central wavelength and a Cold Target Recoil Ion Momentum Spectrometer (COLTRIMS), known as Reaction Microscope (ReMi). It was found that singly excited Rydberg states play a dominant role in the bound ionization process. In order to examine the importance of these Rydberg states for the dissociative ionization, the electron nuclear correlation and electron emission asymmetry was studied experimentally and theoretically. The kinetic energy distribution of the ions is simulated by numerically solving the time-dependent Schrödinger equation, whereas the electron localization asymmetry is modeled with a semiclassical theory. The presented findings indicate that dissociation via the H2+ 1sσg state is much less pronounced than commonly believed. Singly-excited Rydberg states are found to play the most important role in multiphoton bound and dissociative ionization of molecular hydrogen with 400 nm photons. The second part of the thesis reports about a pump-probe measurement using a pulse shaper setup in 4f geometry. To our knowledge this is the first report about combining a pulse shaper with a ReMi. The experimental data is compared to a former pump-probe measurement that uses a Mach-Zehnder interferometer to confirm the correct operation of the pulse shaper.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird die Multiphoton-Ionisation von molekularem Wasserstoff unter Zuhilfenahme von 50 fs kurzen Laserpulsen mit 400 nm Zentralwellenlänge und einem Cold Target Recoil Ion Momentum Spektrometer (COLTRIMS), auch bekannt als Reaktionsmikroskop (ReMi), untersucht. Es zeigt sich, dass einfach angeregte Rydbergzustände eine dominante Rolle in der gebundenen Einfachionisation von H2 spielen. Um die Bedeutung dieser Rydbergzustände für den Mechanismus der dissoziativen Ionisation zu ergründen, wurde die Elektron-Kern-Korrelation sowie die Emissionsasymmetrie der Elektronen experimentell und theoretisch studiert. Die kinetische Energieverteilung der Ionen wird durch numerisches Lösen der zeitabhängigen Schrödingergleichung simuliert, wohingegen die Emissionsasymmetrie der Elektronen mittels einer semiklassischen Theorie modelliert wird. Die präsentierten Ergebnisse zeigen, dass Dissoziation über den H2+ 1sσg Zustand deutlich schwächer ausgeprägt ist als gemeinhin angenommen wird. Vielmehr spielen bei einer Wellenlänge von 400 nm einfach angeregte Rydbergzustände in der gebundenen und dissoziierenden Ionisation von H2 die bedeutende Rolle. Der zweite Teil der Arbeit berichtet über eine Pump-Probe Messung unter Benutzung eines Pulsformer-Aufbaus in 4f-Geometrie. Unseres Wissen nach ist dies der erste Bericht über die Kombination eines Pulsformers mit einem ReMi. Die experimentellen Daten im Vergleich zu einer früheren Pump-Probe Messung mittels eines Mach-Zehnder Interferometers bestätigen den korrekten Betrieb des Pulsformers.