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Transport und Austausch redoxsensitiver Elemente zwischen Freiwasser und Sediment in einem eutrophen Hartwassersee (Willersinnweiher/Ludwigshafen), unter besonderer Berücksichtigung des geochemischen Verhaltens von Uran

Laukenmann, Stephan

English Title: Transport and exchange of redoxsensitive Elements between lake water and sediment in an eutrophic quarry pond (Willersinnweiher/Ludwigshafen), in consideration of the geochemical behaviour of uranium

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PDF, German
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Abstract

Diese Arbeit untersucht das geochemische Verhalten von Uran in einem eutrophen und saisonal stratifizierten Baggersee mit hoher Bioproduktivität und organikreichen Sedimenten (bis zu 7 TOC). U ist ein redoxsensitives Element: unter oxischen Bedingungen ist es gelöst, während es unter anoxischen Bedingungen seine Mobilität verlieren kann. Der Willersinnweiher hat ein saisonal sulfidisches Hypolimnion im Sommer, welches zu einer Ausfällung und Akkumulation von FeS führt. Gelöste- und Gesamtkonzentrationen von Fe und U zeigen trotz SO42- -reduzierender Bedingungen und ca. 50 partikulärem Fe (mögliche Trägerphase für U) keinen signifikanten Gehalt an partikulärem U im hypolimnischen Seewasser. Dennoch muss ein geringer, aber permanenter Fluss von partikulärem U zur Sedimentoberfläche angenommen werden, um die in ca. 10 cm Tiefe beobachtete U Anreicherung im Sediment erklären zu können. Porenwasserdaten im Sommer zeigen einen diffusiven Fluss von U in die oberen 4-5 cm des Sediments verbunden mit einer Festlegung an dieser Stelle. Dieser ist jedoch weit geringer als er für die Anreicherung erforderlich wäre. Bei oxischem Bodenwasser (Herbst, Winter, Frühjahr) diffundiert O2 in die oberen Sedimentschichten und verursacht eine Oxidation und Diagenese von org. Material, Fe- und Mn- Mineralen. Das frisch akkumulierte, an Mineraloberflächen komplex gebundene U wird ins Porenwasser freigesetzt und erreicht dort ca. 7 mal höhere Konzentrationen als das Seewasser (kalkulierte Lebensdauer bezüglich oxidativer Freisetzung: 4 d). Es diffundiert entlang der Konzentrationsgradienten ins Bodenwasser und in tiefere Sedimentschichten. Unter SO42- -reduzierenden Bedingungen (8-10 cm Tiefe) wird es wieder festgelegt (kalkulierte Lebensdauer bezüglich reduktiver Festlegung: 10 h). Zusammenfassend zeigt die positive netto U Bilanz im Sediment, dass die org. reichen Sedimente eine wichtige Senke für U im See darstellen.

Translation of abstract (English)

In this thesis the geochemical behaviour of uranium in an eutrophic and seasonally stratified lake is investigated. U is a redox-sensitive trace element with an opposite behaviour to Fe and Mn: in anoxic conditions it is immobile, whereas reduced Mn and Fe can be dissolved in pore water of sediments. Lake Willersinnweiher is a strong eutrophic quarry pond with high bioproductivity and organic rich sediments (up to 7 TOC). Sedimentation rates are about 1.5 cm/y. It has a seasonal sulfidic hypolimnion in summer, in which strong precipitation and accumulation of Fe-sulfides occurs. Total and dissolved U and Fe concentrations of lake water show, that despite the SO42- reducing conditions and the occurrence of about 50 of the Fe in particulate form (as FeS) no significant amount of particulate U could be found. Nevertheless, a permanent small flux of particulate U to the top of the sediment is assumed to explain the observed enrichment in the deeper parts (10 cm depth) of the sediment column. In summer pore water data show a diffusive flux of U into the upper 4-5 cm of the sediment and precipitation. However, this diffusive flux is quite smaller than required for the observed U enrichment. In periods of ventilated bottom water (fall, winter, spring) O2 diffuses in the upper parts of the sediments, causes burn down of organic matter and diagenesis of Fe- and Mn- minerals. The recently deposited U (complex bound at mineral surfaces) is released to pore water where it reaches concentrations about 7 times higher than in lake water (calc. U lifetime considering oxidative resolution: 4 d). U diffuses along concentration gradients in two directions: into bottom water and into deeper parts of the sediment. Under sulfate reducing conditions at a depth of 8 - 10 cm U is precipitated (calc. U lifetime considering reductive precipitation: 10 h). Altogether the net U balance of the sediment is positive and so the organic rich sediments represent an important sink for U in lakes.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Mangini, Augusto
Date of thesis defense: 2. August 2002
Date Deposited: 29. Aug 2002 00:00
Date: 2002
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Umweltgeochemie, Uran, Limnologie
Uncontrolled Keywords: redoxsensitiv , Transport , Transportreaktionsmodellgeochemistry , uranium , redoxsensitiv , lake
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