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Attosecond Electron-Nuclear Dynamics in Photodissociation of H2 and D2

Shobeiry, Farshad

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Abstract

In this work the dynamics of molecular hydrogen (H 2 ) and molecular deuterium (D 2 ) are investigated in a series of kinematically complete experiments on an attosecond time scale using the RABBIT technique. To achieve this, a high-repetition rate attosecond beamline has been designed and constructed. A Mach-Zehnder interferometer konfiguration is used to perform pump-probe XUV+IR experiments with the help of a sub-8-fs 150-kHz fiber laser to produce XUV light using high harmonic generation. The beamline is combined with a state-of-the-art reaction microscope and coincident electron and ion detection is used to uncover the molecular fragmentation dynamics. The electron localization in the molecular frame of reference in photodissociation of H2 and D2 is demonstrated. A semi-classical simulation supports the observed phenomena. The localization of the electron can be manipulated by the number of absorbed photons in the system as well as the delay between the pump and probe pulses. Moreover, phases of the electronic wavepackets in the vicinity of resonant doubly-excited states are extracted, and isotope effects are presented.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird die Dynamik von molekularem Wasserstoff (H 2 ) und molekularem Deuterium (D 2 ) in einer Reihe von kinematisch vollständigen Experimenten auf der Attosekunden-Zeitskala mithilfe des RABBIT-Verfahrens untersucht. Zu diesem Zweck wurde eine Attosekunden-Beamline mit hoher Repetitionsrate aufgebaut. Ein Mach-Zehnder-Interferometer wird zur Durchführung von Pump-Probe (XUV+IR) Experimenten mithilfe eines 150-kHz-Faserlasers (Pulsdauer < 8-fs) verwendet, um XUV-Licht mit hohen harmonischen Strahlung zu erzeugen. Die Beamline ist mit einem hochmodernen Reaktionsmikroskop kombiniert. Zur Aufdeckung der molekularen Fragmentationsdynamik werden Ionen und Elektronen koinzident detektiert. Die Elektronenlokalisierung im molekularen Bezugssystem bei der Photodissoziation von H2 und D2 wird demonstriert. Eine halbklassische Simulation unterstützt die beobachteten Phänomene. Die Lokalisierung des Elektrons kann durch die Anzahl der absorbierten Photonen im System sowie durch die Verzögerung zwischen Pump- und Probepuls manipuliert werden. Darüber hinaus werden Phasen der elektronischen Wellenpakete in der Nähe von resonanten, doppelt angeregten Zuständen extrahiert und Isotopeneffekte beobachtet.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Moshammer, Priv.-Doz. Dr. Robert
Place of Publication: Heidelberg
Date of thesis defense: 2 February 2021
Date Deposited: 01 Apr 2021 12:07
Date: 2021
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Dekanat der Fakultät für Physik und Astronomie
Subjects: 500 Natural sciences and mathematics
530 Physics
Uncontrolled Keywords: Localization, Entanglement
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