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Internal Excitations of Stored Triatomic Hydrogen Molecular Ions

Kreckel, Holger

German Title: Interne Anregungen gespeicherter dreiatomiger Wasserstoffmolekülionen

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Abstract

The triatomic hydrogen molecular ion H3+ is the simplest polyatomic molecule, besides its fundamental importance for quantum chemistry, it is one of the cornerstones of molecular processes in interstellar clouds. The dissociative electron recombination (DR) of H3+ is much studied, but still subject to a long-standing controversy. Modern ion storage rings equipped with electron coolers provide a relatively clean environment for DR measurements, given that the vibrational and rotational motion of the molecular ions can be controlled. Measurements using two different experimental approaches are presented, which were used to monitor H3+ internal excitations at the ion storage ring TSR of the Max-Planck-Institut fuer Kernphysik; the Coulomb explosion imaging technique confirmed vibrational cooling due to spontaneous decay within 2s of storage, while DR fragment imaging measurements indicated the existence of highly excited rotational states with energies up to 1eV (12000 K) after more than 10s. A comprehensive rovibrational excitation model, based on theoretical calculations of transition probabilities can explain the experimental observations. For future experiments, a cryogenic 22-pole ion trap was constructed, which is capable of preparing rovibrationally cold H3+ ions.

Translation of abstract (German)

Das dreitatomige Wasserstoffmolekuelion H3+ ist das einfachste polyatomare Molekuel, neben seiner fundamentalen Bedeutung fuer die Quantenchemie ist es einer der Eckpfeiler molekularer Prozesse in interstellaren Wolken. Die dissoziative Elektronen-Rekombination (DR) von H3+ wurde bereits oft untersucht, dennoch ist sie Gegenstand einer langwierigen Kontroverse. Moderne Ionen-Speicherringe, ausgestattet mit Elektronenkuehlern, stellen eine relativ saubere Umgebung fuer DR Messungen dar, vorausgesetzt man kann die rotatorischen and vibratorischen Bewegungen der Molekuelionen kontrollieren. Hier werden Messungen mit zwei Methoden vorgestellt, um die internen Anregungen von H3+ am Speicherring TSR des Max-Planck-Institut fuer Kernphysik nachzuweisen; die Coulomb Explosion Imaging-Technik (CEI) bestaetigt die Vibrations-Kuehlung durch spontanen Zerfall nach zwei Sekunden Speicherzeit, waehrend DR Fragment Imaging Messungen die Existenz von hoch angeregten Rotations-Zustaenden mit bis zu 1eV (12000 K) Energie belegen. Ein umfassendes rovibronisches Relaxationsmodell basierend auf theoretischen Berechnungen der Uebergangswahrscheinlichkeiten wurde erstellt, um die experimentellen Befunde zu erklaeren. Fuer zukuenftige Experimente wurde eine Tieftemperatur-22-Pol Ionenfalle aufgebaut, die zur Praeparation rovibronisch kalter H3+-Ionen genutzt werden kann.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Wolf, Professor Andreas
Date of thesis defense: 22 July 2003
Date Deposited: 04 Aug 2003 15:21
Date: 2003
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Interstellarer Wasserstoff, Kosmochemie, Speicherring, Ionenfalle
Uncontrolled Keywords: Dreiatomiger Wasserstoffinterstellar chemistry , ion storage ring , ion trap , triatomic hydrogen
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