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Symmetry Specific Study of Ozone Isotopomer Formation

Tuzson, Bela

German Title: Symmetriespezifische Untersuchung der Bildung von Ozonisotopomeren

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Abstract

The unusual isotope effect in the formation of the ozone molecule is not yet understood, even 25 years after its discovery. Furthermore, the experimental database is still unsatisfactory, particularly with regard to application of the heavy oxygen from ozone as an atmospheric tracer. To close a gap in the existing record, a high-resolution diode laser based absorption spectrometer was improved, essentially by the use of a gold-coated astigmatic mirror multipass cell and a calibrated confocal Fabry-Perot etalon. All atmospherically relevant, i.e. the simply 17O or 18O substituted ozone isotopomers could thereby be quantified. Precision in the measurement of the isotope abundance was improved to 0.3%. Systematic errors in earlier investigations were identified and minimized in the present measurements. Relative to the reaction 16O + 16O16O -> 16O16O16O, the rate coefficients of the channels 16O + 16O17O -> 16O16O17O and 16O + 17O16O -> 16O17O16O were determined to be 1.292 ± 0.019 and 1.005 ± 0.010, and those of the channels 16O + 16O18O -> 16O16O18O and 16O + 18O16O -> 16O18O16O were found to be 1.426 ± 0.034 and 1.007 ± 0.013. Thus, the direct connection between the rate of ozone formation and the enthalpy of the isotope exchange reaction is confirmed. Contrary to earlier assumptions, the analysis of a sample from a laboratory simulation further shows that the isotope transfer from ozone into carbon dioxide does not exhibit an isotope anomaly, at least under laboratory conditions. This apparently confirms the unique character of the ozone molecule.

Translation of abstract (German)

Der ungewöhnliche Sauerstoffisotopeneffekt bei der Bildung des Ozonmoleküls ist 25 Jahre nach seiner Entdeckung noch immer nicht abschließend verstanden. Die experimentelle Datenlage, gerade bezüglich der Anwendung des schweren Sauerstoffs aus dem Ozon als eine atmosphärische Tracer-Substanz, ist gegenwärtig noch unbefriedigend. Mit der Weiterentwicklung eines hochauflösenden diodenlasergestützten Absorptions-Spektrometers, was im Wesentlichen den Einsatz einer goldbeschichteten astigmatischen Vielfachreflexionszelle und eines kalibrierten konfokalen Fabry-Perot Etalon umfasst, konnte eine wichtige Lücke im bestehenden Datensatz geschlossen werden. Alle atmosphärisch relevanten, d.h. die einfach 17O oder 18O substituierten Ozonmoleküle, konnten damit symmetriespezifisch aufgelöst werden. Dabei wurde nicht nur die Präzision in der Messung des Isotopengehalts von 0.3% entscheidend verbessert, vielmehr wurden auch systematische Fehler früherer Messungen lokalisiert und eingegrenzt. Relativ zur Reaktion 16O + 16O16O -> 16O16O16O wurden damit die Ratenkoeffizienten der Reaktionskanäle 16O + 16O17O -> 16O16O17O und 16O + 17O16O -> 16O17O16O zum ersten Mal zu 1.292 ± 0.019 und 1.005 ± 0.010 sowie die der Kanäle 16O + 16O18O -> 16O16O18O und 16O + 18O16O -> 16O18O16O zu 1.426 ± 0.034 und 1.007 ± 0.013 bestimmt. Damit wird der direkte Zusammenhang zwischen Ozonbildungsgeschwindigkeit und der Reaktionsenthalpie der Isotopenaustauschreaktion bestätigt. Die Analyse einer Ozonprobe aus einer Laborsimulation zeigt weiterhin, daß der Isotopentransfer von Ozon in Kohlendioxid entgegen früheren Vermutungen zumindest unter Laborbedingungen keine Isotopenanomalie aufweist. Dies scheint den singulären Charakter des Ozonmoleküls zu bestätigen.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Janssen, Dr. P.D. Christof
Date of thesis defense: 4 May 2005
Date Deposited: 23 May 2005 11:04
Date: 2005
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Isotopenanomalie, Isotop / Anreicherung, Isotopieeffekt, Absorptionsspektroskopie, Ozon, Infrarotspektroskopie
Uncontrolled Keywords: Diodenlaser , Ozonbildung , Ratenkoeffizientenabsorption spectroscopy , tunable diode laser , isotope fractionation , rate coefficient , ozone isotope anomaly
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