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Studies of Reactive Halogen Species (RHS) in the Marine and mid-Latitudinal Boundary Layer by Active Longpath Differential Optical Absorption Spectroscopy

Peters, Christina

German Title: Untersuchungen reaktiver Halogenverbindungen in mittleren Breiten und Küstengebieten mittels aktiver Langpfad DOAS Messungen

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Abstract

Untersuchungen von Reaktiven Halogenverbindungen (RHS) in der Maritimen Grenzschicht und in Mittleren Breiten mit der Aktiven Langpfad DOAS Methode Die Relevanz reaktiver Halogenverbindungen in der Troposphare ist einerseits belegt durch den gravierenden Ein uss auf Ozon, welcher zum ersten Mal wahrend des polaren Sonnenaufgangs in der vollstandigen Zerstorung bodennahem Ozons durch reaktive Bromverbindungen beobachtet wurde. Weiterhin werden reaktive Iodverbindungen in Zusammenhang mit aktuell beobachteter Partikelbildung in Kustengebieten gebracht. Da Partikel in der Atmosphare die mikrophysikalischen Eigenschaften von Stratocumulus Wolken beein ussen, kann in diesen Beobachtungen eine groe Bedeutung fur das Klima liegen. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden drei Feldmesskampagnen unter Verwendung der aktiven Langpfad DOAS Messmethode durchgefuhrt, um das Vorkommen von reaktiven Halogenverbindungen, speziell BrO, IO, OIO und I2 in verschiedenen mittlereren Breiten zu untersuchen. Wahrend bodengebunder Messungen in der arktisch beein ussten Region der Hudson Bay, Kanada wurden bis zu 35 ppt des BrO Radikals detektiert zeitgleich zur fast vollstandigen Zerstorung des bodennahen Ozons. Bei zwei weiteren Feldmesskampagnen zur Untersuchung der RHS in maritim beein ussten Gebieten an der deutschen Nordseekuste und der franzosischen Atlantikkuste wurde IO als einziges Halogenoxid in beiden Umgebungen gefunden mit maximalen Konzentrationen von 7.70.5 ppt. In dieser maritimen Umgebung konnte BrO nicht oberhalb der Nachweisgrenze von 1.5 ppt nachgewiesen werden, ebenso verblieben OIO und auch I2 unterhalb der Nachweisgrenze. Eine Reanalyse von DOAS Spektren, die wahrend einer vorangegangenen Kampagne 1998 in Mace Head, Irland gewonnen wurden, ergaben 6112 ppt I2 wahrend der Nacht und besonders tiefem Wasserstand wahrend Springtide. Diese Beobachtungen werden erklart unter der Annahme, dass Laminaria Algen, die den unteren Intertidenbereich bewohnen, wahrend dieser Zeit in Kontakt mit der Atmosphare molekulares Iod emittieren.

Translation of abstract (English)

Studies of Reactive Halogen Species (RHS) in the Marine and mid- Latitudinal Boundary Layer by Active Longpath Di erential Optical Absorption Spectroscopy The importance of reactive halogen species in the troposphere is on the one hand due to their strong e ect on tropospheric ozone levels, which has been discovered for the rst time during ozone depletion events in the polar boundary layer during polar sunrise. On the other hand recent eld and laboratory studies are indicating a great relevance of reactive iodine in new particle formation processes. Since particles in the marine atmosphere a ect the microphysical properties of stratocumulus clouds, they have a potential impact on climate. Within the framework of this thesis three eld campaigns using active longpath DOAS technique for studies of the reactive halogen species BrO, IO, OIO and I2 were conducted in di erent mid-latitudinal regions. Ground based measurements in the lower Arctic at the Hudson Bay yielded high levels of the BrO radical up to 35 ppt in the boundary layer, coinciding with nearly complete surface near ozone depletion. Two eld campaigns investigated the appearance of RHS in the coastal environments of the German North Sea and the French Atlantic Coast, IO was the only halogen oxide found in both locations with concentrations reaching 7.70.5 ppt. BrO in the marine boundary layer was estimated to remain below 1.5 ppt, neither OIO nor I2 could be identi ed in the spectra. Within a re-analysis of spectra taken during a former campaign in 1998 in Mace Head, Ireland 6112 ppt I2 were detected at night during extraordinary low water level most likely emitted by laminaria algae inhabiting parts of the lower intertidal zone.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Platt, Prof. Dr. Ulrich
Date of thesis defense: 6 July 2005
Date Deposited: 26 Jul 2005 08:38
Date: 2005
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: DOAS, Atmosphäre / Chemie, Ozon, Halogene
Uncontrolled Keywords: iodine , reactive halogen species , ozone , marine boundary layer , iodine oxide
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