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Quantifying Stratospheric Chlorine Chemistry by the Satellite Spectrometers GOME and SCIAMACHY

Kühl, Sven

German Title: Quantifizierung der stratosphärischen Chlorchemie

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Abstract

Since the mid eighties of the past century, an almost complete destruction of the ozone layer above the Antarctic in springtime (and to a lesser extent also above the Arctic) is observed, which is caused by the release of atomic chlorine and bromine from anthropogenic halogen compounds. Due to the fast phase out of the production of CFCs, the increase of the stratospheric chlorine loading could be slowed down, and the recovery of the ozone layer is expected around the year 2050. However, the impacts on atmospheric chemistry, the climate and the biosphere are considerable. By differential optical absorption spectroscopy (DOAS) various molecules with characteristic absorption spectra can be detected simultaneously in the atmosphere, among them also many halogen compounds. In this thesis, measurements of the satellite spectrometers GOME and SCIAMACHY were evaluated for the atmospheric trace gas chlorine dioxide (OClO) and analysed with respect to their relevance for the polar stratospheric ozone chemistry. OClO is an important indicator for stratospheric chlorine activation, the conversion of the mainly anthropogenic chlorine from its ozone- inert reservoir compounds into ozone destroying (active) species. This activation of chlorine takes place by heterogeneous reactions on polar stratospheric clouds, which may be formed under the extremely cold stratospheric temperatures prevailing in polar nights. In this thesis, measurements of the OClO column density by GOME and SCIAMACHY during the polar winters 1995-2005 are quantitatively related to the meteorological conditions, the effect on the ozone column and the interaction with other stratospheric trace gases. The measurements by SCIAMACHY in the limb geometry can be inverted to vertical profiles by calculation of the radiative transfer, which increases the information content with respect to a measurement of the column density essentially. In this thesis, algorithms for the retrieval of vertical profiles of OClO, ozone, BrO and NO2 were developed and first results are presented.

Translation of abstract (German)

Seit Mitte der achtziger Jahre des vorigen Jahrhunderts ist bekannt, dass über dem Südpol im dortigen Frühling (und im geringeren Ausmaß auch über dem Nordpol) ein fast vollständiger Abbau der Ozonschicht stattfindet, welcher bedingt ist durch die Freisetzung von atomarem Chlor und Brom aus anthropogenen Halogenverbindungen. Durch den schnellen Ausstieg aus der Produktion der FCKWs konnte der Anstieg des stratosphärischen Chlorgehalts gebremst werden, und es wird erwartet, dass sich die Ozonschicht um das Jahr 2050 erholen wird. Dennoch sind die Auswirkungen für die Chemie der Atmosphäre, das Klima sowie das Leben auf der Erde beträchtlich. Mit der differentiellen optischen Absorptionsspektroskopie (DOAS) können gleichzeitig verschiedene Moleküle mit charakteristischem Absorptionsspektrum in der Atmosphäre nachgewiesen werden, darunter auch viele Halogenverbindungen. In dieser Arbeit wurden Messungen der Satelliten-Spektrometer GOME und SCIAMACHY hinsichtlich des atmosphärischen Spurengases Chlordioxid (OClO) ausgewertet und bezüglich ihrer Relevanz für die polare stratosphärische Ozonchemie analysiert. OClO ist ein wichtiger Indikator für die stratosphärische Chloraktivierung, die Umsetzung des zum größten Teil anthropogenen Chlors aus seinen gegenüber Ozon inerten Reservoirverbindungen in ozonzerstörende (aktive) Verbindungen. Diese Chloraktivierung erfolgt durch heterogene Reaktionen an polaren stratosphärischen Wolken, welche bei den während der Polarnacht vorherrschenden, extrem kalten stratosphärischen Temperaturen gebildet werden können. In dieser Arbeit werden die Messungen der OClO-Säulendichte in den polaren Wintern 1995-2005 durch GOME und SCIAMACHY quantitativ in Bezug gesetzt zu den meteorologischen Bedingungen, dem Effekt auf die Ozonsäule und das Zusammenwirken mit anderen stratosphärischen Spurengasen. Die Messungen von SCIAMACHY in Limb-Geometrie können unter Berechnung des Strahlungs-transportes zu vertikalen Profilen invertiert werden, was den Informationsgehalt gegenüber einer Messung der Säulendichte wesentlich erhöht. In dieser Arbeit wurden Algorithmen zur Bestimmung von Vertikal-Profilen von OClO, Ozon, BrO und NO2 entwickelt und erste Ergebnisse hierzu werden vorgestellt.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Platt, Professor Ulrich
Date of thesis defense: 7 July 2005
Date Deposited: 26 Jul 2005 09:55
Date: 2005
Faculties / Institutes: The Faculty of Physics and Astronomy > Institute of Environmental Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Atmosphäre, Stratosphäre, Ozon, Chloraktivierung
Uncontrolled Keywords: Satelliten , Absorptionsspektroskopie , OClO , Limb , ProfileGOME , SCIAMACHY , DOAS , OClO
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