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Atmospheric Aerosol Particle Formation : Aircraft-Based Mass Spectrometric Measurements of Gaseous and Ionic Aerosol Precursors

Speidel, Michael

German Title: Bildung Atmosphärischer Aerosolpartikel : Flugzeuggetragene Massenspektrometrische Messungen Gasförmiger und Ionischer Aerosolvorläufer

PDF, English
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The condensational growth of aerosol particles and the formation of fresh, nanometer-sized particles depend primarily upon the presence of H2SO4. Atmospheric ions produced by cosmic rays can initialize the formation of clusterions, which subsequently may grow by mutual coagulation and condensation of H2SO4 and H2O. In the present work, measurements of the H2SO4 precursor SO2 and atmospheric clusterions were performed using an ion trap chemical ionisation mass spectrometer (IT-CIMS) and a quadrupole mass spectrometer (QMS). The ion molecule reaction to determine atmospheric SO2 was calibrated isotopically. So problems arising from wall losses and ion hydration are circumvented in an elegant manner. The modified IT-CIMS was integrated into the German research aircraft Falcon and successfully employed during the international aircraft campaign ITOP (International Transport of Ozone and Precursors). During another aircraft campaign, CONTRACE (Convective Transport of Trace Gases), the QMS aboard the Falcon detected atmospheric clusterions. Significant correlations between detected small particles and clusterions were found. During ITOP a plume of strongly enhanced SO2 concentrations in the lower most stratosphere was observed, that originated from North America by overshooting deep convection. Model simulations based on the SO2 data indicate that the measured particles can be explained by binary nucleation and growth (condensation and coagulation) of H2SO4 and H2O.

Translation of abstract (German)

Kondensationswachstum von Aerosolpartikeln, sowie die Neubildung von Nanopartikeln, haengen in erster Linie vom Vorhandensein von Schwefelsaeure ab. Durch kosmische Strahlung gebildete atmosphaerische Ionen koennen die Bildung von Cluster Ionen ausloesen, welche dann durch gegenseitiges Anlagern sowie durch Kondensation von Schwefelsaeure wachsen. Ein chemisches Ionisations Ionenfallen-Massenspektrometer (IT-CIMS) sowie ein Quadrupol Massenspektrometer (QMS) dienten in der vorliegenden Arbeit zur quantitativen Bestimmung des Vorlaeufergases der Schwefelsaeure, SO2, sowie zur Messung atmosphaerischer Cluster-Ionen. Die zum Nachweis von SO2 verwendete Ionenmolekuelreaktion wurde isotopisch kalibriert. Aus Wandverlusten und Ionenhydratisierung resultierende Messunsicherheiten werden dadurch elegant umgangen. Das modifizierte IT-CIMS konnte im Rahmen der Flugzeugkampagne ITOP (International Transport of Ozone and Precursors) an Bord des deutschen Forschungflugzeuges Falcon erfolgreich eingesetzt werden. In einer weiteren Flugzeugkampange, CONTRACE (Convective Transport of Trace Gases), diente das QMS an Bord der Falcon zur Messung atmosphaerischer Cluster-Ionen. Signifikante Korrelationen zwischen gemessenen kleinen Partikeln und Cluster-Ionen wurden festgestellt. Im Rahmen von ITOP stiess man auf eine mit SO2 stark verschmutzte Luftmasse, im Bereich der unteren Stratosphaere, welche aus ueberschiessender Konvektion in Nordamerika stammte. Modellsimulationen auf Basis der SO2 Daten deuten an, dass die gemessenen Partikel allein aus binaerer Nukleation und anschliessendem Wachstum (Kondensation und Anlagerung) von H2SO4 und H2O erklaert werden koennen.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Arnold, Prof. Dr. Frank
Date of thesis defense: 16 November 2005
Date Deposited: 02 Dec 2005 12:54
Date: 2005
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Chemische Ionisationsmassenspektrometrie, Weiträumiger Transport, Atmosphärisches Aerosol, Schwefeldioxid
Uncontrolled Keywords: Partikelneubildung , Nukleationnucleation , new particle formation , long range transport of SO2
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