German Title: Modellierung der Halogenchemie waehrend Ozonabbauvorgaengen im Fruehjahr in der polaren Grenzschicht

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Abstract

This thesis presents box and one-dimensional model results of the halogen chemistry during springtime Ozone Depletion Events in the polar boundary layer. These tropospheric ozone depletions occur regularly in spring, both in the Arctic and Antarctic and last from several hours to several days. Catalytic cycles involving reactive halogens are responsible for the rapid ozone depletion. The main intention of these model studies was to investigate, first, the chemistry influencing the occurrence of these ozone depletions, namely, the role of HCHO, H2O2, DMS, Cl2, C2H4, C2H6, HONO, NO2, and RONO2. Second, the potential importance of frost flowers, recycling on snow, and open leads for these depletions was investigated. The importance of calcium carbonate precipitation out of the brine, the influence of an “Arctic Haze” event and the potential direct release of bromine from frost flowers were also investigated. Third, the iodine chemistry in the Antarctic was investigated, and the likelihood of the different potential sources of iodine was evaluated. A strong flux of molecular iodine, prescribed from the surface, was found necessary to induce observed mixing ratios of IO and OIO in the gas phase.

Translation of abstract (German)

Die vorliegende Doktorarbeit praesentiert die Ergebnisse von box und eindimensionalen Modellen der Halogenchemie waehrend Ozonabbauvorgaengen in der polaren Grenzschicht. Dieser troposphaerische Ozonabbau tritt regelmaeßig im Fruehjahr in der polaren Grenzschicht der Arktis und Antarktis ein und dauert zwischen einigen Stunden und mehreren Tagen an. Katalytische Zyklen, welche reaktive Halogene mit sich bringen, sind fuer den schnellen Ozonabbau verantwortlich. Hauptziel dieser Modellstudien ist es, zu erforschen, wie die Chemie das Eintreten dieses Ozonabbaus beeinflusst. Die Bedeutung von HCHO, H2O2, DMS, Cl2, C2H4, C2H6, HONO, NO2 und RONO2 wurde untersucht. Anschließend wurde die potentielle Tragweite von “Frostblumen”, Prozessen im Schnee und Eisoeffnungen hinsichtlich dieses chemischen Abbaus ermittelt. Weiterhin wurde die Bedeutung von Kalziumkarbonatablagerungen durch Salzwasser, der Einfluß von Arctic Haze, und die potentielle direkte Freigabe von Brom durch Frostblumen erforscht. Abschließend wird in dieser Arbeit die Iodchemie der Antarktis untersucht, sowie die Wahrscheinlichkeit der verschiedenen potentiellen Iod-Quellen ausgewertet. Es wurde herausgefunden, dass ein starker Fluss von I2 erforderlich ist, um beobachtete IO und OIO Mischungsverhaeltnisse herbeizufuehren.