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Atmospheric SO 2 : Global Measurements using Aircraft-Based CIMS

Fiedler, Verena

German Title: Atmosphärisches SO 2 : Globale Messungen mit einem flugzeug-getragenen CIMS-Gerät

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Abstract

Aircraft based measurements of tropospheric sulfur dioxide, SO2, have been carried out during four campaigns in South America (TROCCINOX), Australia (SCOUT-O3), Europe (INTEX/MEGAPLUME) and Africa (AMMA). SO2 has been measured by chemical ionization mass spectrometry (CIMS), permanently online calibrated with isotopically labelled SO2. The measurement method is described thoroughly in this work and the measured data are presented. Moreover, the data of the different regions are compared in general and typical air mass situations with SO2 enhancement are shown. A detailed analysis of four SO2 pollution plume cases emphasizes the main features: long-range transport, SO2 from metal smelters/volcanoes or from biomass burning. The SO2 measurements are analyzed in the light of simultaneously measured trace gas, particle and meteorological data. Air mass trajectory models (FLEXPART or HYSPLIT) are employed for a determination of the pollution origin. Further going evaluations with the aerosol model AEROFOR complete the analyses and point out, that the measured SO2 mole fractions are sufficient to explain new particle formation and growth. Finally, a first comparison of the measured SO2 to results from a global circulation model (ECHAM) with implemented sulfur chemistry showed a significant underestimation of the measured SO2 mole fraction by the model in the free troposphere.

Translation of abstract (German)

Flugzeug-getragene Messungen von troposphärischem Schwefeldioxid, SO2, wurden während 4 verschiedenen Messkampagnen in Südamerika (TROCCINOX), Australien (SCOUT-O3), Europa (INTEX/MEGAPLUME) und Afrika (AMMA) durchgeführt. SO2 wurde mittels Chemischer Ionisations Massenspektroskopie (CIMS) gemessen, permanent online geeicht mit isotopisch markiertem SO2. Die Messmethode wird ausführlich in dieser Arbeit beschrieben und die gewonnenen Daten werden vorgestellt. Desweiteren werden die Daten der verschiedenen Regionen verglichen und typische Luftmassensituationen mit erhöhtem SO2 gezeigt. Eine detaillierte Analyse von vier verschiedenen Verschmutzungsplumes greift die Punkte Ferntransport, SO2 aus Metall-Verhüttung/Vulkanen und Verbrennung von Biomasse auf. Die SO2 Messungen werden mit Blick auf simultan gemessene Spurengas-, Partikel- und Wetterdaten analysiert. Luftmassentrajektorien (FLEXPART oder HYSPLIT) werden genutzt, um die Herkunft der Verschmutzung zu bestimmen. Weiterführende Auswertungen mit dem Aerosolmodell AEROFOR vervollständigen die Analysen und zeigen auf, dass die gemessenen SO2 Molfraktionen ausreichen, um die Bildung neuer Parikel und deren Wachstum zu erklären. Abschliessend zeigt ein erster Vergleich des gemessenen SO2 mit Ergebnissen eines globalen Zirkulationsmodells (ECHAM) mit implementierter Schwefelchemie, dass die gemessenen SO2 Molfraktionen in der freien Troposphäre durch das Modell signifikant unterschätzt werden.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Arnold, Professor Frank
Date of thesis defense: 19 December 2007
Date Deposited: 09 Jan 2008 12:25
Date: 2007
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein > MPI for Nuclear Physics
Subjects: 530 Physics
Uncontrolled Keywords: Schwefeldioxid , Partikelneubildungsulfur dioxide , particle formation
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