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13C spin hyperpolarization by PASADENA : Instrumentation, preparation of magnetic tracers, and NMR spectroscopy and imaging in vivo

Hövener, Jan-Bernd

German Title: 13C Spin-Hyperpolarisation mittels PASADENA : Instrumentierung, magnetische Tracer, NMR Spektroskopie und Bildgebung in vivo

English Title:

PDF, German
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Techniques for the enhancement of the nuclear spin polarization (hyperpolarization) have demonstrated ~10 5 fold amplification of 13C NMR signal: new applications like imaging of metabolic processes in real-time and in vivo are in reach. PASADENA is a unique technique reaching high nuclear polarization (P) within seconds in liquid state: spin order of parahydrogen is transferred to a third nucleus by an r.f. spin-order-transfer (SOT) sequence. In this work, a semi-automated PASADENA polarizer for hyperpolarization of biomolecules in aqueous solution was constructed: P ~ 0.1 on 13C was demonstrated (a ~10 5 fold 13C signal enhancement at B0 = 1 T and T = 293 K). A simulation of the spin dynamics of the PASADENA experiment was developed to calculate the parameters for the SOT sequence and to predict the hyperpolarization yield. New compounds were introduced: the metabolic tracer 1-13C, 2,3-D2 succinate (Suc) and the functional agent 2,2,3,3-D4 tetraflouropropyl 1-13C, 2,3,3-D3 propionate (TFPP) were hyperpolarized (P ~ 0.1). The stability of the hyperpolarization was investigated in experiment and simulations. The lifetimes of the 13C hyperpolarization of Suc, TFPP and 2,2,3,3-hydroxyethyl 1-13C 2,3,3-D3 propionate (HEP) were determined in dependence of molecular deuteration, solvent deuteration, pH and B0: the maximal T1 = (59.7 ± 3.2) s of Suc prolongs the window for in vivo detection significantly. Strong enhancement of 13C NMR signal was observed in vivo after injection of hyperpolarized Suc and HEP in animals and cell cultures, demonstrating the potential biologically relevant molecules hyperpolarized by PASADENA in biomedical research.

Translation of abstract (German)

Eine Verstärkung des Kernspinresonanzsignals um einem Faktor von 10 5 wurde von verschiedenen Methoden für die Kernspinhyperpolarisation gezeigt. Dies eröffnet neue Möglichkeiten, wie z.B. die Detektion von Stoffwechselvorgängen in Echtzeit in vivo. PASADENA erzielt hohe Kernspinpolarisation (P) im flüssigen Zustand in Sekunden: Die Spinordnung von Parawasserstoff wird mittels einer spin-order-transfer (SOT) Sequenz auf einen dritten Kern übertragen. In dieser Arbeit wurde ein PASADENA Polarisator für Hyperpolarisation von Moleküle in wässriger Lösung entwickelt: P ~ 0.1 von 13C Kernen wurde erreicht (10 5-fache Signalverstärkung bei B0 = 1.5 T, T = 293 K). Eine Simulation des PASADENA Experiments für die Berechnung der SOT Sequenz und Voraussage der Polarisationsausbeute wurde angefertigt. Das Biomolekül 1-13C, 2,3-D2 Succinate (Suc) und das funktionelle Molekül 2,2,3,3 tetraflouropropyl 1-13C, 2,3,3-D3 propionate (TFPP) wurden hyperpolarisiert (P ~ 0.1). Die Stabilität der Polarisationsausbeute wurde in Experimenten und Simulationen untersucht. Die Lebensdauer von Suc, TFPP and 2,2,3,3-hydroxyethyl 1-13C 2,3,3-D3 propionate (HEP) wurde in Abhängigkeit von Deuterierung der Moleküle und Lösungsmittel, pH und B0 ermittelt: Die maximale Lebensdauer von Suc T1 = (59.7 ± 3.2) s verlängert die Zeitspanne für die in vivo Detektion deutlich. Signifikant verstärktes 13C Signal in vivo wurde nach der Injektion von hyperpolarisierten Suc und HEP in Magnetresonanzbildgebung und Spektroskopie beobachtet. Dies demonstriert das Potential der PASADENA Hyperpolarisation für die biomedizinische Forschung.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Bachert, Prof. Dr. Peter
Date of thesis defense: 12 November 2008
Date Deposited: 12 Dec 2008 15:03
Date: 2008
Faculties / Institutes: Service facilities > German Cancer Research Center (DKFZ)
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Magnetische Resonanz, Kohlenstoff-13-NMR-Spektroskopie, NMR-Tomographie, PHIP, Parawasserstoff, Kontrastmittel, Succinate, Citronensäurezyklus
Uncontrolled Keywords: Spin Hyperpolarisierung , PASADENASpin Hyperpolarizierung , PASADENA
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