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Abstract

Die vorliegende Arbeit beschreibt den Einsatz gezielt geformter Femtosekundenlaserimpulse zur Erlangung chemischer Selektivität mit dem Ziel einer mikroskopischen Bildgebung. Die Methode der kohärenten anti-Stokes-Ramanstreuung in einer Einzelstrahlvariante mit breitbandigen Laserimpulsen (Single-Beam-CARS) steht dabei im Mittelpunkt. Die beiden Ansätze der Kontrolle der Anregung und des Multiplexing werden dabei in Theorie, Simulation und Experiment untersucht, jeweils im Hinblick auf die Erlangung spektroskopischer Information und die Möglichkeit einer Bildgebung. Die Kontrolle der Anregung zielt darauf ab bestimmte Schwingungsübergänge in Molekülen zu bevorzugen. Nur diese bestimmte Spezies liefert dann einen Signalbeitrag und kann so identifiziert werden. Der Vorteil dabei ist, dass eine Einkanaldetektion verwendet werden kann, was schnelle Messwertaufnahmen ermöglicht. Der Ansatz des Multiplexing liefert hingegen Schwingungsspektren oder Ausschnitte daraus. Dafür ist jedoch eine spektral aufgelöste Messung notwendig. Zur Erlangung spektraler Information ist Multiplexing daher sehr geeignet. Für schnelle Bildgebung hingegen weniger, es sei denn die Information ist über das Spektrum verteilt und kann nicht einzelnen Banden zugeordnet werden. Dann ist es möglich mit einer anschließenden Datenanalyse einzelne Komponenten zu identifizieren. Bemerkenswert ist, dass alle Methoden mit demselben experimentellen Aufbau realisiert werden können. Darüber hinaus wurde in dieser Arbeit auch gezeigt, dass es möglich ist unerwünschte Signalbeiträge zu kontrollieren. In diesem Fall wurden Beiträge von Zweiphotonenfluoreszenz in Single-Beam-CARS-Messungen unterdrückt.