Englische Übersetzung des Titels: Atmospheric gaseous precursors of aerosol and ozone: Measurements with CIMS-methods on aircraft and on ground

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Abstract

Die vorliegende Arbeit zielt auf Messungen von atmosphärischen Spurengasen, die einen Einfluss auf die Bildung von Ozon und Aerosol-Teilchen haben. Es wurden Flugzeug- und Bodenmessungen mit zwei unterschiedlichen Arten von Massenspektrometern in Höhen von 0-12km durchgeführt. Diese Messungen mit (Ultra-)CIMS (= Chemische-Ionisations-Massenspektrometrie) beinhalteten besonders die Spurengase SO2, H2SO4, (CH3)2CO (Aceton) und CH3OH (Methanol). Wandverluste und Wasserdampf-Querempfindlichkeiten in der Sammelleitung wurden mit Hilfe von Kalibrationen und Berechnungen berücksichtigt. Die Höhenverteilung von Schwefeldioxid, das ein Vorläufer von gasförmiger Schwefelsäure ist, wurde näher untersucht. Es wurden Hinweise gefunden, dass sowohl Aceton als auch Methanol im gesamten betrachteten Höhenbereich vorhanden sind. Insbesondere wurde ein interkontinentaler Transport von Aceton beobachtet. Aceton und Methanol sind wichtige Vorläufer von HOx(=OH,HO2) und Ozon in der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre. In der planetaren Grenzschicht wurde ein Tagesgang der Konzentrationen gasförmiger Schwefelsäure beobachtet, wobei mittags die höchsten Werte vorkommen, die gelegentlich eine Partikelneubildung durch bimolekulare homogene Nukleation ermöglichen.

Übersetzung des Abstracts (Englisch)

This dissertation is concerned with measurements of gaseous atmospheric trace constituents having an influence on the formation of ozone and aerosol particles. Aircraft and ground based measurements with two different types of mass spectrometers have been performed at altitudes of 0-12km. These (ultra-)CIMS (= Chemical Ionization Mass Spectrometry) measurements included particularly the trace gas species SO2, H2SO4, (CH3)2CO (acetone) and CH3OH (methanol). Calibrations and calculations of wall losses and interference by water vapor in the sampling line were performed. More details of the height variation of SO2, a precursor of gaseous sulfuric acid, have been discovered. Evidence has been obtained for the ubiquitous atmospheric presence of acetone and methanol, which are important HOx(=OH,HO2) and ozone precursor gases in the upper troposphere and lowermost stratosphere. Even intercontinental transport of acetone has been observed. Gaseous sulfuric acid was found to have a diurnal variation in the planetary boundary layer, with a maximum at noon occasionally allowing the formation of new particles via bi-molecular homogeneous nucleation.