Englische Übersetzung des Titels: Gas Exchange : Development and Application of a Time Resolved Mass Balance Technique

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Abstract

Ein neues Massenbilanzverfahren zur zeitlich aufgelösten Messung des Gastransfers an der Wasseroberfläche wird vorgestellt. Die neue Methodik bietet den entscheidenden Vorteil, dass unter Evasionsbedingungen in Laborexperimenten nur die zeitliche Änderung in der Luftkonzentration der Tracergase gemessen werden muss. Die Erfordernis einer Absolutmessung der Luftkonzentration entfällt ebenso wie die einer Bestimmung der Wasserkonzentration. Die hohe zeitliche Auflösung der Messmethode erlaubt eine rasche Abfolge von Messungen bei veränderten Versuchsbedingungen. Systematische Gasaustauschmessungen können nun binnen weniger Stunden durchgeführt werden. Durch vergleichende Konzentrationsmessungen in der Luft- sowie in der Wasserphase von volatilen Aromaten mittels UV-Spektroskopie konnte die entwickelte Methode validiert werden. Im Rahmen der UV-Messungen wurde ferner ein Verfahren entwickelt, das es ermöglicht, auch bei geringer Auflösung der verwendeten Spektrometer, die Luftkonzentration der Aromaten mittels Differentieller Optischer Absorptionsspektroskopie über einen weiten Konzentrationsbereich korrekt zu bestimmen. Mit den entwickelten Messmethoden sind nun auch zuverlässige Messdaten für sehr kleine Wind- und Schubspannungsgeschwindigkeiten verfügbar. Hiermit konnte der Übergang des Schmidtzahlexponenten beim Wechsel von einer glatten zu einer rauen Wasseroberfläche nachvollzogen werden. Der Umschlag setzt bereits bei unerwartet geringen Windgeschwindigkeiten ein und vollzieht sich über einen weiten Bereich von Windgeschwindigkeiten. Erstmals konnte im Labor der Effekt des chemisch beschleunigten Gasaustausches unter einer großen Variation an chemischen und physikalischen Bedingungen gezeigt werden.

Übersetzung des Abstracts (Englisch)

The study presents a novel technique for measuring time resolved gas transfer rates at the water surface. By applying this new mass balance technique neither absolute concentrations of the trace gases nor the measurement of their concentrations in the water phase is required. Gas fluxes are calculated exclusively by the temporal change of the air-sided concentrations in an evasion experiment. The high temporal resolution of this procedure allows fast measurements under different conditions. Systematic measurements of gas exchange rates are now feasible within hours. By using UV-spectroscopy, simultaneous concentration measurements of volatile aromatics in the air and water phases verified the results obtained by the presented technique. Within the framework of the UV-measurements a method was developed to determine the air-sided concentrations of the aromatics precisely, even at low spectral resolution of the spectrometer. The differential optical absorption spectroscopy was successfully applied to a wide concentration range of these tracers. Reliable gas transfer velocities are now also available for very low wind speeds and friction velocities. The transition of the Schmidt number exponent from a flat to a rough water surface was reproduced. The transition begins at unexpectedly low wind speeds and extends over a wide range of wind speeds. For the first time the effect of chemically enhanced gas-exchange was demonstrated under a variety of chemical and physical conditions.