Englische Übersetzung des Titels: Timeresolved investigations of the fragmentation dynamic of H2 (D2) in and with ultra short laser pulses

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Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Pump-Probe Experimente zur Fragmentation von H2 (D2) MolekÜlen in intensiven 6 bzw. 25 fs Laserpulsen durchgefÜhrt, mit dem Ziel, die ultraschnelle Bewegung der beiden Kerne im gebundenen Zustand zeitaufgelöst abzubilden. Hierzu wurde ein hochstabiles Mach-Zehnder Interferometer aufgebaut, das zwei identische Laserpulse erzeugt, die mit einer Genauigkeit von 300 as Über einen Bereich von 0-3300 fs zeitlich zueinander verzÖgert werden können. Die Fokussierung der Laserpulse in einen H2 (D2) Molekülstrahl führte bei Intensitäten von bis zu 10^15 W/cm2 zu Ionisation und/ oder Dissoziation wobei die Impulse aller geladenen Bruchstücke mit einem Reaktionsmikroskop vermessen wurden. Mit 6 fs Pulsen gelang es, die zeitliche Entwicklung eines durch einen Pump-Puls vorbereiteten Kernwellenpakets im H+2 mit einem Probe-Puls abzufragen. Dabei konnte sowohl die Delokalisierung (”Kollaps“) als auch eine anschließende Wiederherstellung (”revival“) des Kernwellenpakets beobachtet werden. Ferner wurde eine Vibrationsanregung in D2 beobachtet und erstmals zeitlich abgetastet, wobei die Dominanz eines neuen rein quantenmechanischen Anregungsmechanismus (”Lochfrass“-Mechanismus) nachgewiesen werden konnte. Bei den Messungen mit 25 fs Pulsen konnte eine theoretisch vorhergesagte Erhöhung der Ionisationswahrscheinlichkeit bei einem internuklearen Abstand von 10 a.u. erstmals experimentell nachgewiesen werden.

Übersetzung des Abstracts (Englisch)

In course of this work pump-probe experiments aimed to study ultrafast nuclear motion in H2 (D2) fragmentation by intense 6-25 fs laser pulses have been carried out. In order to perform time-resolved measurements, a Mach-Zehnder interferometer providing two identical synchronized laser pulses with the time-delay variable from 0 to 3000 fs with 300 as accuracy and long-term stability has been built. The laser pulses at the intensities of up to 10^15 W/cm^2 were focused onto a H2 (D2) molecular beam leading to the ionization or dissociation of the molecules, and the momenta of all charged reactions fragments were measured with a reaction microscope. With 6-7 fs pulses it was possible to probe the time evolution of the bound H+2 (D+2 ) nuclear wave packet created by the first (pump) laser pulse, fragmenting the molecule with the second (probe) pulse. A fast delocalization, or ”collapse“, and subsequent ”revival“ of the vibrational wave packet have been observed. In addition, the signatures of the ground state vibrational excitation in neutral D2 molecule have been found, and the dominance of a new, purely quantum mechanical wave packet preparation mechanism (the so-called ”Lochfrass“) has been proved. In the experiments with 25 fs pulses the theoretically predicted enhancement of the ionization probability for the dissociating H+2 molecular ion at large internuclear distances has been detected for the first time.