Deutsche Übersetzung des Titels: Elementarkinetische Modellierung von Festoxid- und Direktflammen-Brennstoffzellen

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Abstract

In the course of this thesis a model for the prediction of polarisation characteristics of solid oxide fuel cells (SOFC) was developed. The model is based on an elementary kinetic description of electrochemical reactions and the fundamental conservation principles of mass and energy. The model allows to predict the current-voltage relation of an SOFC and offers ideal possibilities for model validation. The aim of this thesis is the identification of rate-limiting processes and the determination of the elementary pathway during charge transfer. The numerical simulation of experiments with model anodes allowed to identify a hydrogen transfer to be the most probable charge-transfer reaction and revealed the influence of diffusive transport. Applying the hydrogen oxidation kinetics to the direct flame fuel cell system (DFFC) showed that electrochemical oxidation of CO is possible based on the same mechanism. Based on the quantification of loss processes in the DFFC system, improvements on cell design, predicting 80% increase of efficiency, were proposed.

Übersetzung des Abstracts (Deutsch)

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Modell zur Vorhersage makroskopischer Zellcharakteristika von Festoxid-Brenstoffzellen (Solid Oxide Fuel Cell, SOFC) entwickelt und zur Untersuchung verschiedener Systeme verwendet. Das Modell basiert auf einer elementarkinetischen Beschreibung elektrochemischer Prozesse und den grundlegenden Erhaltungsprinzipien für Masse und Energie. Es erlaubt eine quantitative Vorhersage von Zellspannung und -strom und eröffnet damit gute Validierungsmöglichkeiten. Ziel der Arbeit ist die Identifizierung von ratenbestimmenden Prozessen und die Aufklärung des Reaktionsweges beim Ladungstransfer. Durch die numerische Simulation von Experimenten an Modellanoden ist es gelungen, einen Wasserstofftransfer als wahrscheinlichsten Ladungstransfermechanismus zu identifizieren und den Einfluss von Diffusionsprozessen aufzuzeigen. Die Anwendung der Wasserstoff-Kinetik auf das Komplettsystem der Direktflammen-Brennstoffzelle (direct flame fuel cell, DFFC) zeigte, dass damit auch die elektrochemische Umsetzung von CO möglich ist. Verbessungsvorschläge, gewonnen aus der Quantifizierung der Verlustprozesse im DFFC System, lassen eine Leistungssteigerung von 80% erwarten.