English Title: Aerosol sulfuric acid in the atmosphere and in jet aircraft exhaust: Development and application of a novel aircraft-borne mass spectrometer apparatus

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Abstract

Ein neuartiges, flugzeuggetragenes Instrument, genannt 'VACA' (Volatile Aerosol Component Analyzer), zur quantitativen Bestimmung von Aerosol-Schwefelsäure (H2SO4(ae)) wurde entwickelt. Die VACA-Methode basiert auf dem Verdampfen von Aerosolteilchen mit anschließendem Nachweis der gasförmigen H2SO4 durch Ionen-Molekül-Reaktions-Massenspektrometrie. Die Methode ist schnell und sehr empfindlich (Zeitauflösung 3 s, Nachweisgrenze 10 pptv) und bietet erstmalig die Möglichkeit zur on-line Messung von Aerosol-Schwefelsäure. Das VACA-System wurde in Laboruntersuchungen charakterisiert und kalibriert. Es wurde für flugzeuggetragene Messungen vorbereitet und bei der internationalen Meßkampagne ACE 2 für Messungen in der Freien Troposphäre eingesetzt. Vertikalprofile der Konzentration der Aerosol-Schwefelsäure zwischen 2 und 13 km Höhe zeigen wiederholt eine ausgeprägte H2SO4-Aerosolschicht in 5 km Höhe. Während der Meßkampagnen SULFUR 5 und SULFUR 6 wurde das VACA-System zur Messung von H2SO4 im Abgas von Düsenflugzeugen im Flug eingesetzt. Es konnte erstmalig direkt Schwefelsäure im Flugzeugabgas nachgewiesen werden. Mischungsverhältnisse bis zu 1.5 ppbv bei einem Abgasalter von 1.1 s wurden beobachtet. Die Bestimmung des Konversionsfaktors e für die Umwandlung von Treibstoffschwefel in Schwefelsäure ergab Werte von e>0.4 (ATTAS, Treibstoffschwefelgehalt=FSC =2700 ppmm) bzw. e=3.3±1.8 (B-737, FSC=56ppmm). Weiterhin zeigten Messungen von Chemi-Ionen, die von Flugzeugtriebwerken emittiert werden, daß zahlreiche Ionen großer Masse (>450 amu) entstehen. Dies bestätigt die Existenz einer ionen-induzierten Aerosol-Mode.

Translation of abstract (English)

Main focus of this work was the development and application of a novel aircraft- borne instrument termed Volatile Aerosol Component Analyzer (VACA) for the quantitative measurement of sulfuric acid contained in aerosol particles (H2SO4(ae)). By this method H2SO4(ae) is evaporated, and subsequently detected by Ion Molecule Reaction Mass Spectrometry. The VACA instrument is fast and very sensitive (time resolution 3s, detection limit 10 pptv). It represents the first instrument to measure H2SO4(ae) on-line. The system was characterized and calibrated in laboratory studies. It was prepared for aircraft-borne operation and used for measurements in the Free Troposphere during the international ACE 2 campaign. Vertical profiles of H2SO4(ae) at altitudes between 2 and 13 km repeatedly revealed a distinct layer of H2SO4(ae) around 5 km. The measurements during the SULFUR 5 and SULFUR 6 campaigns allowed the first direct detection of H2SO4(ae) in the exhaust plume of jet aircraft in flight. Here H2SO4 mixing ratios reached up to 1.5 ppbv at a plume age of 1.1 s. Conversion rates e characterizing the conversion of fuel sulfur into H2SO4 were derived (e>0.4, ATTAS aircraft, fuel sulfur content=FSC=2700 ppmm and e=3.3±1.8, B-737, FSC=56 ppmm). Additionally measurements of chemiions produced by jet engines in flight revealed large quantities of massive chemiions (m>450 amu) indicating the existence of an ion-induced aerosol-mode.