German Title: Untersuchung des unimolekularen Zerfalls hoch-angeregter anionischer Kohlenstoffdimere

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Abstract

The research focus of this thesis is two-fold. First, the newly implemented isochronous operation of the Cryogenic Storage Ring (CSR) in Heidelberg is presented. It enables the identification of the stored ion species, including molecular isobars. Here, the masses of the different beam components are measured through their flight time. The method is sufficient to resolve species with relative mass differences of ≳ 10^−5 and relative beam fractions ≳ 10^−3. Furthermore, first attempts to remove unwanted beam-contaminants are presented. The second research focus of this thesis is on the decay of highly-excited C_2^− dimers. In the underlying measurements, the anions were produced in a sputter source. Consequentially, a small fraction of the dimers had sufficiently high internal excitation to undergo spontaneous auto-detachment (AD) or auto-fragmentation (AF). Signals stemming from both of these processes were recorded at the CSR. Detailed rate calculations for the destructive decay channels, AD and AF, as well as radiative relaxation were carried out for a wide range of ro-vibronic states. The measured signals could be reproduced employing a decay model. Furthermore, the millisecond AD signal of C_2^− already observed at multiple other facilities could be explained for the first time by a new mechanism of rotationally assisted auto-detachment.

Translation of abstract (German)

Die vorliegende Arbeit umfasst zwei Forschungsschwerpunkte. Im ersten Teil wird der neu implementierte isochrone Betrieb des kryogenen Speicherrings (CSR) in Heidelberg vorgestellt. Er ermöglicht die Identifizierung der im Ring gespeicherten Ionensorten. Dabei werden die Massen der verschiedenen Strahlkomponenten mit Hilfe ihre Flugzeit gemessen. Mit dieser Methode kann man Ionensorten mit relativen Massenunterschieden von ≳10−5 und relativen Strahlanteilen von ≳10^−3 auflösen. Außerdem werden erste Versuche zur Entfernung unerwünschter Strahlkontaminationen vorgestellt. Der zweite Themenschwerpunkt der Arbeit beschäftigt sich mit dem Zerfall von hoch-angeregten C_2^− Dimeren. Bei den zugrundeliegenden Messungen wurden die Anionen in einer Sputter-Quelle erzeugt. Ein kleiner Teil der Dimere hatte so hohe innere Energien, dass es zu spontaner Elektronenablöse (AD) oder Fragmentation (AF) kam. Signale, die von diesen beiden Prozessen herrühren, wurden am CSR gemessen. Detaillierte Berechnungen der Raten der destruktiven Zerfallskanäle AD und AF sowie der radiativen Abregung durch Photonenemission wurden für eine große Anzahl von ro-vibronischen Zuständen durchgeführt. Die gemessenen Signale konnten mit Hilfe eines Zerfallsmodells reproduziert werden. Darüber hinaus konnte das Millisekunden-AD-Signal von C_2^−, das bereits an mehreren anderen experimentellen Einrichtungen beobachtet wurde, zum ersten Mal durch einen neuen Mechanismus, der rotationsunterstützten Elektronenablöse, erklärt werden.