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The Physical Role of Lipopolymers in the Modulation of Interfacial Forces and Dissipative Pattern Formation in Biomembrane Models

Seitz, Peter C.

German Title: Die physikalische Rolle von Lipopolymeren in der Modulation von Oberflächenkräften und dissipative Strukturbildung in Biomembranmodellen

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Abstract

A new class of model cell membranes which is separated from the solid substrate via linear polymer spacers of defined length was established in order to unravel the physical role of soft polymers attached to the membrane surface (e.g. glycocalyx) in modulating cell-cell interactions. Using specular neutron and X-ray reflectometry as well as ellipsometry the influence of the lateral density and length of the polymer chains on the membrane-substrate interactions was systematically investigated. The combination of different reflectivity techniques at various osmotic pressures and in bulk water enabled the calculation of quantitative force-distance relationships which reveal the interplay of the major interfacial forces determining the equilibrium distance. During the transfer of lipid-lipopolymer monolayers from the air-water interface to solid substrates by vertical lifting, stripe patterns parallel to the transfer direction appear. A deeper insight into the pattern formation process is taken by two uniquely designed experimental setups that allow for the in situ observation of phase separation during film transfer. The dependence of the characteristic length on the preparation parameters was systematically discussed in the theoretical framework of phase separation: In fact, the experimental results at low transfer speeds could be well explained with the Cahn-Hilliard equation.

Translation of abstract (German)

Es wurde eine neue Klasse von Zellmembranmodellen eingeführt, die von einer festen Unterlage durch lineare polymer Abstandshalter mit definierter Länge getrennt sind. Das Ziel war die physikalische Rolle von weichen Polymeren die an eine Membranoberfläche gebunden sind (z.B. Glycocalix) bei der Regulierung von Zell-Zell Wechselwirkungen zu enträtseln. Mit spekulärer Neutronen- und Röntgenstreuung sowie Ellipsometrie wurde der Einfluss der lateralen Dichte und der Länge der Polymerketten auf die Wechselwirkungen zwischen Membran und Unterlage systematisch untersucht. Die Kombination unterschiedlicher Reflektivitätstechniken unter verschiedenen osmotischen Drücken und unter Wasser ermöglichte die Berechnung quantitativer Kraft-Abstands Beziehungen. Diese machen das Zusammenspiel der wichtigsten Oberflächenkräfte deutlich, wodurch der Gleichgewichtsabstand bestimmt ist. Bei dem Übertrag der Lipid-Lipopolymer Monolagen von der Wasser-Luft Grenzfläche auf feste Unterlagen durch vertikales Ziehen entstehen Streifenmuster parallel zur Übertragsrichtung. Durch zwei speziell dafür konstruierte experimentelle Aufbauten, welche die Beobachtung der Phasentrennung in situ ermöglichen, konnte ein tieferer Einblick in den Prozess der Strukturbildung gewonnen werden. Die quantitative Abhängigkeit der charakteristischen Länge von den Präparationsbedingungen wurde systematisch im Rahmen der Theorie der Phasentrennung diskutiert: Tatsächlich konnten die experimentellen Ergebnisse bei kleinen Übertragsgeschwindigkeiten gut mit der Cahn-Hilliard Gleichung erklärt werden.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Pucci, Prof. Dr. Annemarie
Date of thesis defense: 9 December 2009
Date Deposited: 07 Jan 2010 14:35
Date: 2009
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
Subjects: 530 Physics
Controlled Keywords: Biomembran, Polymere, Strukturbildung, Röntgenstreuung, Ellipsometrie, Neutronenstreuung, Membranlipide, Cahn-Hilliard-Gleichung, Lipide
Uncontrolled Keywords: LipopolymerePattern Formation , X-ray scattering , Ellipsometry , Cahn-Hilliard-Equation , Langmuir-Blodgett transfer
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