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Dissociative Photoionization of Molecular Hydrogen - A Joint Experimental and Theoretical Study of the Electron-Electron Correlations induced by XUV Photoionization and Nuclear Dynamics on IR-Laser Dressed Transition States

Fischer, Andreas

German Title: Dissoziative Photoionisation von Molekularem Wasserstoff

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Abstract

In this thesis, the dissociative single-ionization of molecular hydrogen is investigated in a kinematically complete experiment by employing extreme ultraviolet attosecond pulse trains and infrared femtosecond laser pulses. Induced by the absorption of a single XUV photon, a pronounced energy-dependent asymmetry of the relative emission direction of the photoelectron and the ion is observed. The asymmetry pattern is explained in terms of an interference of two ionization pathways involving a doubly-excited state. This interpretation is validated by a semi-classical model which only takes the nuclear motion into account. Using this model and the observed asymmetry, it is furthermore possible to disentangle the two dissociation pathways which allows for the determination of the autoionization lifetime of the contributing doubly-excited state as a function of the internuclear distance. Moreover, using a pump-probe experiment the dissociation dynamics of molecular hydrogen is investigated. A time-delay dependent momentum distribution of the fragments is observed. With a combined quantum mechanical and semi-classical approach the mechanism giving rise to the observed time-dependence is identfied in terms of an intuitive elevator mechanism.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird die dissoziative Einfachionisation von molekularem Wasserstoff unter dem Einsatz von Attosekundenpulszügen und infrarot Laserpulsen in einem kinematisch vollständigen Experiment untersucht. Ausgelöst durch die Absorption eines einzelnen XUV Photons wird eine stark ausgeprägte, energieabhängige Asymmetrie in der relativen Propagationsrichtung der gemessenen Photoelektronen und der Ionen beobachtet. Das Verhalten der Asymmetrie kann durch die Interferenz zweier Ionisationskanäle, unter denen sich ein doppelt angeregter Zustand befindet, erklärt werden. Diese Interpretation wird durch ein semiklassisches Model, welches nur die Kernbewegung berücksichtigt, verifiziert. Unter der Verwendung des Models und der gemessenen Asymmetrie, ist es möglich die zwei dissoziativen Ionisationskanäle zu trennen. Dies ermöglicht die Bestimmung der Autoionisationszeit des involvierten doppelt angeregten Zustands als Funktion des Kernabstands. Des Weiteren wird die Dissoziationsdynamik von molekularem Wasserstoff in einem zeitauflösendem Pump-Probe Experiment untersucht. Eine zeitabhängige Impulsverteilung der Fragmente wird beobachtet. Durch die Kombination von quantenmechanischen Rechnungen und einem semi-klassischen Model kann ein intuitiver Fahrstuhlmechanismus identifiziert werden, welcher die Zeitabhängigkeit der Fragmentimpulse verursacht.

Item Type: Dissertation
Supervisor: Moshammer, Priv.-Doz. Dr. Robert
Date of thesis defense: 13 January 2015
Date Deposited: 16 Jan 2015 10:58
Date: 2015
Faculties / Institutes: Service facilities > Max-Planck-Institute allgemein
Subjects: 530 Physics
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